傳統(tǒng)的電化學(xué)儲能器件構(gòu)型主要是通過將隔膜夾在兩個電極之間并注入電解液來構(gòu)造的，即隔膜位于兩個電極之間，但三者之間是處于相互分離的狀態(tài)。當(dāng)器件處于彎曲狀態(tài)時，上述三種構(gòu)件由于不同的曲率半徑而在它們之間易產(chǎn)生相對位移或脫離，進而導(dǎo)致接觸電阻激增、電/離子傳輸阻滯，使電化學(xué)性能惡化。
所以，傳統(tǒng)構(gòu)件分離式的器件構(gòu)型在將器件向高柔性方向拓展時具有極大的局限性。一體化構(gòu)型，是指將儲能器件的主要構(gòu)件（正、負(fù)極、隔膜）通過較強的相互作用集成為一個整體，使得相鄰組件之間實現(xiàn)連續(xù)無縫連接，保證了彎曲狀態(tài)下離子和電子的穩(wěn)定傳輸。因此，一體化的器件結(jié)構(gòu)設(shè)計成為解決傳統(tǒng)分離式構(gòu)型所帶來的柔性受限問題的一把鑰匙，也對柔性儲能設(shè)備的合理結(jié)構(gòu)優(yōu)化具有重要意義。
中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進材料與結(jié)構(gòu)分析實驗室A05組近年來基于所發(fā)展出的一種具有一體化結(jié)構(gòu)的超級電容器（Adv. Funct. Mater. 26: 8178-8184, 2016；中國發(fā)明專利：2013101370105, 2013101680826），為電化學(xué)儲能器件向輕薄化、高柔性等功能化方向拓展提供了新的思路。近期，該組博士生陳鵬輝在解思深院士和周維亞研究員的指導(dǎo)下，以高安全性的水系鋅離子電池的一體化構(gòu)型設(shè)計為出發(fā)點，通過將鋅離子電池的各個構(gòu)件集成為一體，構(gòu)建出一種一體化結(jié)構(gòu)的水系鋅離子電池（圖1）。
圖1. 一體化構(gòu)型和傳統(tǒng)分離式構(gòu)型的水系鋅離子電池的構(gòu)造示意圖對比
在這種一體化鋅離子電池的設(shè)計中，高柔性和高韌性的聚酰胺微孔膜通過鋅負(fù)極表面的涂層緊密集成來形成，而中間內(nèi)置的由三氟甲烷磺酸鋅和聚酰胺組分構(gòu)成的涂層夾在鋅負(fù)極和聚酰胺隔膜之間，可以發(fā)揮多重作用：在粘合鋅負(fù)極和聚酰胺隔膜的同時，對負(fù)極表面的枝晶生長和副反應(yīng)的發(fā)生起到很好的抑制作用（圖2）。
圖2. 一體化構(gòu)型對鋅負(fù)極枝晶生長與副反應(yīng)的抑制作用
正極部分采用α-MnO2納米線和多壁碳納米管形成互聯(lián)網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)負(fù)載在聚酰胺隔膜上，整個正極層本身充當(dāng)集流體，省去了額外的非活性組件，不僅實現(xiàn)整個電極的輕薄化，更能提升整個器件的質(zhì)量/體積能量密度。在最終的一體化構(gòu)型中，相鄰成分層間具有較強的相互作用，保證了穩(wěn)固的界面接觸的同時也形成了無縫連接，避免了各層組件在彎曲狀態(tài)下產(chǎn)生的相對位移或分離，不僅提升了倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性（循環(huán)5000次后的容量保持率達到89.4%）（圖3），而且展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性和柔韌性（彎曲1000次后的容量保持率＞90%）（圖4）。
圖3. 一體化構(gòu)型與傳統(tǒng)分離式構(gòu)型的電極在扣式鋅離子電池中的電化學(xué)性能對比
圖4. 一體化構(gòu)型的鋅離子電池在彎曲狀態(tài)下的電化學(xué)性能和演示
本工作所采用的方法簡捷易行，且與現(xiàn)有電池制作工藝有較高的兼容性；在保證水系鋅離子電池所固有的高安全性與高離子電導(dǎo)率等優(yōu)勢的同時，能夠解決其所面臨的枝晶生長與彎曲受限等科學(xué)問題；為高安全性、高柔性和長壽命的水系電池的實際應(yīng)用提供了一個有效的結(jié)構(gòu)設(shè)計范例。
相關(guān)研究結(jié)果以“An integrated configuration with robust interfacial contact for durable and flexible zinc ion batteries”為題發(fā)表在Nano Energy (74: 104905, 2020)上。
該工作得到了科技部（2018YFA0208402）、國家自然科學(xué)基金委（11634014, 51172271, 51372269）和中國科學(xué)院A類先導(dǎo)專項（XDA09040202）等的支持。
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520304626
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