背景介紹

揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs，如苯類及醛類）對(duì)環(huán)境和人體危害極大，VOCs在氧化性的大氣環(huán)境中成為形成PM2.5的前體物并可能產(chǎn)生臭氧；一定濃度的VOCs短時(shí)間即可傷害人的肝、腎、大腦和神經(jīng)系統(tǒng)等甚至致癌。

因此，如何實(shí)現(xiàn)大氣環(huán)境中低濃度VOCs的降解，對(duì)保障人體健康、環(huán)境安全、抑制霧霾頻發(fā)等具有重要意義。在眾多治理技術(shù)中，光催化氧化是具有應(yīng)用前景的技術(shù)之一。其中，TiO2光催化劑因其穩(wěn)定、無毒、廉價(jià)、便于工業(yè)化生產(chǎn)等特點(diǎn)被認(rèn)為是最有可能實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的光催化劑，但在苯類VOCs的光催化氧化過程中，光催化材料面臨的失活問題限制了其在降解苯類VOCs中的實(shí)際應(yīng)用。

圖1. 光催化活性提高和阻止光催化劑的失活示意圖

成果簡(jiǎn)介

近日，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所孫靜研究員團(tuán)隊(duì)（納米功能材料與光電應(yīng)用課題組）在氧化鈦基復(fù)合材料降解VOCs催化劑抗失活機(jī)制研究方面取得重要進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)根據(jù)稀土元素特殊的4f電子結(jié)構(gòu)以及氧化還原石墨烯（rGO）的電子遷移率高、片層結(jié)構(gòu)、理論比表面積大、大π鍵（與苯環(huán)類似）等特點(diǎn)，對(duì)TiO2的微觀結(jié)構(gòu)以及光電學(xué)性質(zhì)進(jìn)行結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，使其光催化降解性能及抗失活性能顯著提升，相關(guān)研究成果以“Deactivation and Activation Mechanism of TiO2 and rGO/Er3+-TiO2 during Flowing Gaseous VOCs Photodegradation”為題發(fā)表在環(huán)境應(yīng)用材料期刊Appl. Catal. B, 284 (2021) 119813上，并申請(qǐng)專利一項(xiàng)。論文第一作者是上海硅酸鹽所2016級(jí)碩博連讀研究生饒澤鵬，通訊作者為謝曉峰研究員、孫靜研究員。

該團(tuán)隊(duì)采用 “兩步法”制備出光催化劑rGO/Er3+-TiO2，此復(fù)合光催化劑對(duì)氣相鄰二甲苯（<100 ppm）展現(xiàn)出高效的光催化性能以及優(yōu)異的穩(wěn)定性，對(duì)25ppm的鄰二甲苯的降解效率達(dá)100%，反應(yīng)40 h后無明顯失活現(xiàn)象。而對(duì)比樣TiO2和Er3+-TiO2樣品光催化反應(yīng)60 min后明顯失活。導(dǎo)致催化劑失活的主要原因是中間產(chǎn)物累積在催化表面，占據(jù)了反應(yīng)活性位點(diǎn)。該研究首次揭示出rGO的引入不僅為氣體污染物的吸附提供了更多空間，而且為中間產(chǎn)物提供了額外的吸附位點(diǎn)，從而保證了催化劑本征的反應(yīng)活性位點(diǎn)的充分暴露，使其具有長(zhǎng)效的光催化活性。上述結(jié)果對(duì)光催化劑的失活和活化機(jī)理提供了新的認(rèn)識(shí)，同時(shí)也為解決光催化材料在降解VOCs過程中一直面臨的失活問題提供了解決策略。

該研究工作得到首批國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2016YFA020300）、國(guó)家自然科學(xué)基金（No. 41907303）等項(xiàng)目的支持。

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文章來源：中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所