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近年來(lái)，利用電化學(xué)還原的方法，將CO2分子轉(zhuǎn)化為各種高附加值產(chǎn)物（比如CO, CH4, C2H4, C2H5OH等）得到越來(lái)越多研究者的關(guān)注。在CO2電還原的產(chǎn)物中，甲烷（CH4）是天然氣的主要成分和重要的工業(yè)原料，還可以作為燃料電池的原料，具有重要的實(shí)用價(jià)值。但是由于從CO2到CH4，需要經(jīng)過(guò)八電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，反應(yīng)路徑長(zhǎng)，動(dòng)力學(xué)速率緩慢，導(dǎo)致目前還難以實(shí)現(xiàn)很高的CH4選擇性和電流密度。如何設(shè)計(jì)高效的催化劑實(shí)現(xiàn)從CO2到CH4的高選擇性轉(zhuǎn)化是一個(gè)挑戰(zhàn)。

福建物構(gòu)所Angew. 丨導(dǎo)電MOF實(shí)現(xiàn)高效CO2電化學(xué)甲烷化

近日，中科院福建物構(gòu)所結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室曹榮和黃遠(yuǎn)標(biāo)團(tuán)隊(duì)和柴國(guó)良研究員合作，在科技部重點(diǎn)研發(fā)專項(xiàng)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、中科院青促會(huì)優(yōu)秀會(huì)員項(xiàng)目資助下，在含有周期性排列的Cu-O4結(jié)點(diǎn)的導(dǎo)電Cu-MOF上通過(guò)電還原處理，成功在導(dǎo)電MOF基底上原位構(gòu)筑了均勻分布的單一類型的Cu2O(111)量子點(diǎn)，并通過(guò)釋放的羥基穩(wěn)定中間體，從而實(shí)現(xiàn)了將CO2高效的轉(zhuǎn)化為CH4，選擇性最高達(dá)73%。通過(guò)導(dǎo)電性測(cè)試，證實(shí)電化學(xué)處理前后的材料均具有優(yōu)秀的導(dǎo)電性，可以加速電子的轉(zhuǎn)移過(guò)程，從而讓CO2到CH4的8電子轉(zhuǎn)移路徑能夠暢通運(yùn)轉(zhuǎn)。通過(guò)設(shè)計(jì)對(duì)照實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論計(jì)算分析，證明氫鍵的形成確實(shí)能很好地穩(wěn)定特定的中間產(chǎn)物，從而顯著提高CH4的選擇性。

該工作揭示了氫鍵的引入在CO2電還原過(guò)程中的重要作用，同時(shí)也證明設(shè)計(jì)單一活性位點(diǎn)可以有效提高特定產(chǎn)物的選擇性，為后續(xù)設(shè)計(jì)合成催化劑，實(shí)現(xiàn)特定產(chǎn)物的高選擇性，提供了新的思路。這一成果近期發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.?2020, 59, 23641–23648上（VIP文章），并被選為卷首插畫。該工作也得到了一些科技媒體的關(guān)注和報(bào)導(dǎo)，如WileyChem, X-MOL, 催化劑，納米人，科學(xué)溫故社等。文章共同第一作者為伊俊東博士后和解瑞寬博士后。

此外，該團(tuán)隊(duì)近期在導(dǎo)電COF材料上電催化CO2還原取得了系列進(jìn)展，極大的提高了電流密度，如在卟啉基COF上引入四硫富瓦烯(ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005，科匠學(xué)術(shù)，新材料資訊)，D-A異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)（Small 2020, 2004933, MaterialsViews，能源學(xué)人，能源轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)），完全共軛平面酞菁結(jié)構(gòu)（Small 2020, 2005254, 能源學(xué)人，邃瞳科學(xué)云，催化劑）。設(shè)計(jì)三嗪卟啉基框架(CCS Chem. 2019, 1, 384)和N摻雜碳納米管(Appl. Cataly. B: Environment. 2020, 271, 118929)穩(wěn)定單分散活性中心，提高穩(wěn)定性。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/anie.202010601

文章來(lái)源：中國(guó)科學(xué)院海西研究院

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/24/74d3df475e/

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