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川大張?jiān)?郭俊凌/吳昊Sci. Adv.: 用于高度可逆鈉離子電池的多種固有分子相互作用的超結(jié)構(gòu)介晶

自然界中的軟結(jié)構(gòu)，例如超螺旋DNA和蛋白質(zhì)，可以通過(guò)多種非共價(jià)分子相互作用組織成復(fù)雜的層次結(jié)構(gòu)，而識(shí)別能夠促進(jìn)長(zhǎng)期層次結(jié)構(gòu)的新類(lèi)別的自然構(gòu)建塊仍然是一個(gè)難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。

在此，四川大學(xué)張?jiān)平淌?、郭俊凌教授、吳昊研究員等人報(bào)道了一種自下向上的層次化金屬-酚醛介晶的合成，在不同長(zhǎng)度尺度上以時(shí)空可控的方式進(jìn)行自組裝。

這種具有有序四級(jí)結(jié)構(gòu)的分級(jí)金屬-酚類(lèi)介晶是通過(guò)將一個(gè)小的平面天然酚類(lèi)分子 [鞣花酸 (EA)，一種在水果、蔬菜和樹(shù)皮中發(fā)現(xiàn)的雜四環(huán)分子] 與鉍離子自組裝而成。基于酚醛的配位復(fù)合物組織成超分子線，組裝成三級(jí)納米級(jí)細(xì)絲，最后組裝成四級(jí)介晶。

圖1. Bi-EA介晶中多尺度結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)分析

該介晶熱轉(zhuǎn)化為金屬-碳混合框架（HBiC）后，分層有序的結(jié)構(gòu)得以保留。當(dāng)用作鈉離子電池（SIBs）的高性能負(fù)極材料時(shí)，在200 A g^-1的超高倍率下可提供72.5 mAh g^-1的高容量，且在5.0 A g^-1的電流密度下1000次循環(huán)后保持90%的容量。

作者通過(guò)原位TEM和XRD全面揭示了這種納米復(fù)合材料的電化學(xué)儲(chǔ)鈉機(jī)制和結(jié)構(gòu)演化過(guò)程，以及在促進(jìn)Na⁺離子擴(kuò)散方面的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)。

圖2. HBiC作為負(fù)極材料的電化學(xué)性能和儲(chǔ)鈉機(jī)制

Superstructured mesocrystals through multiple inherent molecular interactions for highly reversible sodium ion batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abh3482

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