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哈工大何偉東InfoMat: 用于實(shí)用鋰金屬電池的具有鋰潤濕和自氟化功能的聚苯并咪唑功能化電解質(zhì)

鋰金屬被認(rèn)為是最有前途的鋰電池負(fù)極材料。傳統(tǒng)的低極性商用聚丙烯/聚乙烯隔膜由于其剛性物理化學(xué)性質(zhì)和鋰金屬的高反應(yīng)性而無法支持高能量密度鋰負(fù)極的應(yīng)用，導(dǎo)致致命的枝晶形成和與電解質(zhì)的劇烈放熱反應(yīng)。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)何偉東教授等人通過用不可燃的聚苯并咪唑 (PBI) 對聚偏二氟乙烯 (PVDF) 隔膜進(jìn)行功能化來構(gòu)建安全的室溫固態(tài)電解質(zhì)膜，從而開發(fā)出一種鋰潤濕、阻燃的二元聚合物電解質(zhì)。

基于這種固體聚合物電解質(zhì) (SPE) 的無枝晶LiFePO₄電池25°C時在0.5 C (0.15 mA cm^-2)下提供127 mAh g^-1的放電容量，循環(huán)500次后容量保持率為87.5%。即使在 90°C下也能提供~85 mAh g^-1的容量，證明了PBI加入后熱穩(wěn)定性大大增強(qiáng)。

圖1. 固體聚合物電解質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)和設(shè)計理念

相場模擬和DFT計算表明，PBI的帶負(fù)電荷的苯并咪唑鏈與鋰雙(三氟甲烷磺酰)亞胺 (LiTFSI) 具有較好的親和力，并與鋰負(fù)極具有重疊電子密度。這使得鋰離子在室溫下加速導(dǎo)電，并在電解液/鋰金屬界面上均勻電沉積。

SPE 還具有阻燃性，因為在路易斯堿咪唑環(huán)和 PBI 中苯并咪唑環(huán)的催化下，通過PVDF的脫氫/氟化在強(qiáng)熱條件下形成耐熱聚四氟乙烯和致密的阻熱石墨化碳層，而此前在傳統(tǒng)電解質(zhì)中從未報道過這種耐火機(jī)制。

圖2. 基于該固體聚合物電解質(zhì)電池的電化學(xué)性能

Polybenzimidazole functionalized electrolyte with Li-wetting and self-fluorination functionalities for practical Li metal batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12247

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