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1. 郭再萍/王慶紅/毛建峰EES: 用于Zn負(fù)極循環(huán)的原位多功能聚合物SEI的仿生設(shè)計(jì)

電池頂刊集錦：EES、EER、AEM、EEM、ACS Nano、Small等最新成果

固體電解質(zhì)界面（SEI）可高度設(shè)計(jì)用于抑制可充電水系鋅離子電池（RAZB）中鋅枝晶生長(zhǎng)和鋅負(fù)極與電解液之間的副反應(yīng)，但它仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授、伍倫貢大學(xué)毛建峰博士及江蘇師范大學(xué)王慶紅副教授等人受生物粘附原理的啟發(fā)，通過(guò)多巴胺添加劑的原位電化學(xué)聚合過(guò)程，在鋅負(fù)極上成功構(gòu)建了穩(wěn)定的聚多巴胺SEI。這種原位聚合物SEI具有多功能特征：具有豐富的官能團(tuán)和突出的親水性，可調(diào)節(jié)Zn成核以實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶Zn沉積；具有高的Zn²⁺電導(dǎo)率，實(shí)現(xiàn)Zn²⁺的快速傳輸。此外，其強(qiáng)大的粘附能力可阻止界面副反應(yīng)。

圖1. 聚合物SEI的形成示意圖和鋅電極的表征

因此，即使在超高電流密度和面積容量（30 mA cm^-2、30 mA h cm^-2）下鋅負(fù)極仍然表現(xiàn)出高可逆性（庫(kù)侖效率為99.5%）和出色的穩(wěn)定性。此外，在貧電解液（9 μL mAh^-1）和低負(fù)正極容量比（~ 2）條件下，Zn/V₂O₅全電池的壽命得到了延長(zhǎng)。這項(xiàng)工作為水系電池的SEI設(shè)計(jì)提供了靈感，并促進(jìn)了RAZBs的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 聚合物SEI的多功能特性

圖3. Zn/V₂O₅全電池的電化學(xué)性能

Bio-inspired design of an in-situ multifunctional polymeric solid-electrolyte interphase for Zn metal anode cycling at 30 mA cm^-2 and 30 mAh cm^-2, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01851E

2. 最新EER評(píng)述文章：層狀碳材料結(jié)晶度和缺陷對(duì)鉀存儲(chǔ)的影響

層狀碳材料（LCMs）由基本的碳層單元組成，如石墨、軟碳、硬碳和石墨烯等。雖然它們已廣泛應(yīng)用于鉀離子電池的負(fù)極，但各種LCM的儲(chǔ)鉀機(jī)制和性能是孤立的，難以相互關(guān)聯(lián)。更重要的是，缺乏對(duì)基本微觀結(jié)構(gòu)單元（結(jié)晶度和缺陷）與鉀儲(chǔ)存行為之間相關(guān)性的系統(tǒng)理解。

在此，新加坡南洋理工大學(xué)申澤鑲教授、陜西科技大學(xué)劉曉旭教授及大連民族大學(xué)郭海副教授等人探討了影響LCMs鉀存儲(chǔ)的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)因素，即碳層的結(jié)晶度和缺陷。作者從各種數(shù)據(jù)庫(kù)和文獻(xiàn)中提取了表征不同碳材料結(jié)晶度和缺陷的關(guān)鍵參數(shù)(L_a, L_c, d₀₀₂, I_D/I_G)，建立了LCMs的結(jié)構(gòu)-性能數(shù)據(jù)庫(kù)，并系統(tǒng)地分析了這些關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)鉀儲(chǔ)存性質(zhì)的影響，包括容量、倍率和工作電壓平臺(tái)?；诮Y(jié)構(gòu)-性能數(shù)據(jù)庫(kù)分析和熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)的指導(dǎo)，建立了各種LCM與鉀儲(chǔ)存性能之間的關(guān)系。

圖1. LCM關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)的概述和數(shù)據(jù)整理

儲(chǔ)鉀性能受多種結(jié)構(gòu)因素交織影響，在機(jī)器學(xué)習(xí)中利用LCMs的結(jié)構(gòu)-性能數(shù)據(jù)庫(kù)預(yù)測(cè)最佳結(jié)構(gòu)和性能，更有利于揭示復(fù)雜數(shù)據(jù)中的規(guī)律。最后，作者借助機(jī)器學(xué)習(xí)，首次利用層狀碳負(fù)極的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)儲(chǔ)鉀性能進(jìn)行預(yù)測(cè)，使數(shù)據(jù)庫(kù)中的海量研究數(shù)據(jù)能夠更有效地指導(dǎo)未來(lái)LCM的科學(xué)研究和工程應(yīng)用。預(yù)測(cè)結(jié)果不可避免地存在一些誤差，但這項(xiàng)工作對(duì)今后電極材料的設(shè)計(jì)具有非常高的科學(xué)和工程意義。

圖2. 基于LCMs構(gòu)建高性能鉀離子電池的綜合思考

Effects of Crystallinity and Defects of Layered Carbon Materials on Potassium Storage: A Review and Prediction, Electrochemical Energy Reviews 2021. DOI: 10.1007/s41918-021-00114-6

3. 阿貢實(shí)驗(yàn)室&港科大AEM: 用于高壓鋰離子電池的電解液聚合誘導(dǎo)的人工CEI

基于LiNi_xCo_yMn_1-xyO₂ (NCM) 正極材料的鋰離子電池 (LIB) 因其高能量密度、良好的倍率性能和相對(duì)較低的成本而被廣泛商業(yè)化。然而，隨著Ni含量的增加，其循環(huán)穩(wěn)定性急劇惡化，無(wú)法滿足商業(yè)應(yīng)用的要求。人工正極-電解液-界面（CEI）是解決這個(gè)問(wèn)題的一種很有前景的方法。

在此，香港科技大學(xué)邵敏華聯(lián)合美國(guó)阿貢實(shí)驗(yàn)室Khalil Amine、徐桂良等人開(kāi)發(fā)了一種新策略，通過(guò)使用異丙醇鋁 (AIP) 作為誘導(dǎo)劑，通過(guò)碳酸亞乙酯（EC）的原位聚合反應(yīng)來(lái)制造堅(jiān)固的CEI。作者發(fā)了兩種方法將AIP引入LIB：作為電解液添加劑或電極添加劑。由于AIP中RO^–基團(tuán)強(qiáng)大的親核性，它可以在Al³⁺的配合下誘導(dǎo)EC的配位聚合，導(dǎo)致在NCM811和鈷酸鋰（LCO）上形成強(qiáng)大的 CEI。

圖1. AIP誘導(dǎo)劑的工作機(jī)制

通過(guò)在商業(yè)電解液中添加1 wt% AIP，NCM811 ||Li電池在1 C倍率下200次循環(huán)后的容量保持率從80.8% 增加到97.8%，具有176 mA hg^-1的高度可逆容量。當(dāng)AIP用作制漿過(guò)程中電極的添加劑時(shí)，即使在4.6 V的高充電電壓下，LCO正極200次循環(huán)后的可逆容量仍為170 mAh g^-1，原位形成的CEI層可以防止正極開(kāi)裂并減少不可逆相變。這項(xiàng)研究開(kāi)辟了一條新途徑，并激發(fā)了更穩(wěn)固的高壓正極材料CEI的合理設(shè)計(jì)。

圖2. 含AIP添加劑的LCO正極的電化學(xué)性能

Electrolytes Polymerization-Induced Cathode-Electrolyte-Interphase for High Voltage Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101956

4. 漢陽(yáng)大學(xué)AEM: 具有高倍率和穩(wěn)定負(fù)極/固體電解質(zhì)界面的全固態(tài)電池

由于其高能量密度和安全性，全固態(tài)電池（ASSB）有望成為下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，由于鋰枝晶生長(zhǎng)導(dǎo)致倍率能力差，它們的實(shí)際應(yīng)用受到了限制。

在高電流密度下，負(fù)極和固體電解質(zhì)（SE）界面處的鋰遷移速度快于鋰內(nèi)部原子擴(kuò)散的鋰補(bǔ)充速度，導(dǎo)致負(fù)極和固體電解質(zhì)界面處形成空隙。這些空隙引起局部電流密度的增加，導(dǎo)致鋰枝晶的生長(zhǎng)。韓國(guó)漢陽(yáng)大學(xué)Ungyu Paik, Taeseup Song等人證明了通過(guò)在鋰金屬中引入一維鋰化ZnO 納米棒（NRs）可以提高從鋰內(nèi)部到負(fù)極/SE層界面的補(bǔ)充率，從而提高ASSB的倍率性能和循環(huán)性能。鋰化ZnO NRs是通過(guò)ZnO NRs與Li的轉(zhuǎn)化反應(yīng)制備的，由具有混合離子電子導(dǎo)電特性的Li-Zn合金和作為堅(jiān)固穩(wěn)定骨架的Li₂O組成。

圖1. 負(fù)極形態(tài)演變的示意圖和相應(yīng)的SEM圖像

鋰化ZnO NRs能夠傳導(dǎo)鋰離子，為鋰離子從鋰本身傳輸?shù)戒嚭蚐E之間的界面提供了通道，從而提高了補(bǔ)充率。即使在高電流密度下，Li中的鋰化ZnO NRs也能通過(guò)抑制Li/SE界面處的空隙形成來(lái)實(shí)現(xiàn)界面完整性。采用鋰化ZnO NRs的鋰離子電池在在0.3 C下300次循環(huán)期間沒(méi)有短路的情況且表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能和優(yōu)異的倍率性能。這種電極設(shè)計(jì)概念可以為開(kāi)發(fā)具有強(qiáng)大電化學(xué)性能的 ASSB提供指導(dǎo)。

圖2. 基于鋰化ZnO NRs的鋰離子電池的電化學(xué)性能

Ion-Conducting Channel Implanted Anode Matrix for All-Solid-State Batteries with High Rate Capability and Stable Anode/Solid Electrolyte Interface, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102045

5. 青島能源所黃長(zhǎng)水研究員EEM: 具有超高鋰存儲(chǔ)性能的鍺碳二炔材料

碳炔（carbyne）材料因存在大量sp雜化碳原子而具有各種優(yōu)異性能。僅由sp-C 原子組成的3D碳炔材料具有大量膨脹的納米孔和更穩(wěn)定的剛性骨架，其優(yōu)異的空間本征性質(zhì)可能表現(xiàn)出卓越的潛在特性和應(yīng)用，但關(guān)于3D 富炔材料合成的報(bào)道仍然很少。

在此，中科院青島能源所黃長(zhǎng)水研究員等人展示了一種明確定義的3D多孔碳炔材料，名為鍺碳二炔，它由sp雜化碳原子通過(guò)四面體Ge原子橋接而成，形成類金剛石3D多孔結(jié)構(gòu)。SEM和TEM圖像證實(shí)了多孔形態(tài)，HRTEM和選區(qū)電子衍射直接證明了晶格間距為0.448 nm的結(jié)晶度。

圖1. Ge-CDY應(yīng)用于鋰離子電池的電化學(xué)評(píng)估

實(shí)驗(yàn)表征和DFT計(jì)算表明Ge-CDY由sp-雜化碳原子（二乙炔連接體）和Ge原子組成且具有分層多孔結(jié)構(gòu)，賦予了優(yōu)異的離子轉(zhuǎn)移和擴(kuò)散電化學(xué)性能，這是實(shí)現(xiàn)高鋰存儲(chǔ)性能的關(guān)鍵因素。Ge-CDY具有超高的理論和實(shí)測(cè)比容量（2701和2340 mA hg^-1），并實(shí)現(xiàn)了非凡的電化學(xué)性能，如超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能，這表明Ge-CDY是一種很有前途的負(fù)極材料。

圖2. Ge-CDY中的鋰儲(chǔ)存機(jī)制

Germanium-Carbdiyne: 3D Well-Defined sp-Hybridized Carbon Based Material with Superhigh Li Storage Property, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12269

6. 康衛(wèi)民/劉瑞平/李玉濤EEM: 具有豐富表面氧空位的CeO₂納米線可實(shí)現(xiàn)復(fù)合聚合物電解質(zhì)中的快速鋰離子傳導(dǎo)

低成本和柔性的固體聚合物電解質(zhì)在具有高能量密度和安全性的全固態(tài)鋰金屬電池中很有前景。然而，這些電解質(zhì)的低室溫離子電導(dǎo)率和小的Li⁺遷移數(shù)顯著增加了電池的內(nèi)阻和過(guò)電位。

在此，天津工業(yè)大學(xué)康衛(wèi)民教授、中國(guó)礦業(yè)大學(xué)劉瑞平教授及美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校李玉濤博士等人將具有大表面積和豐富表面氧空位的Gd摻雜 CeO₂ (GDC) 納米線引入聚合物電解質(zhì)，以增加GDC納米線與聚合物電解質(zhì)之間的相互作用，以促進(jìn)鋰鹽離解并增加復(fù)合聚合物電解質(zhì)中移動(dòng)鋰離子的濃度。

圖1. GDC納米線及聚合物電解質(zhì)的表征

優(yōu)化后的復(fù)合聚合物電解質(zhì)在30°C下具有5×10^-4 S cm^-1的高鋰離子電導(dǎo)率和 0.47的大鋰離子遷移數(shù)。具有復(fù)合聚合物電解質(zhì)的固態(tài)Li/Li對(duì)稱電池在60 °C、高達(dá)1.2 mA cm^-2的電流密度時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，證實(shí)了復(fù)合電解質(zhì)與金屬鋰負(fù)極的良好界面相容性。此外固態(tài)Li/LiFePO₄和Li/NMC電池也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和高庫(kù)侖效率。

圖2. 固態(tài)Li-Li對(duì)稱電池的電化學(xué)性能

圖3. 固態(tài)Li/LiFePO₄和Li/NMC電池的電化學(xué)性能

Optimized CeO₂ nanowires with rich surface oxygen vacancies enable fast Li-ion conduction in composite polymer electrolytes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12272

7. 張世超/邢雅蘭/周光敏ACS Nano綜述: 用于柔性鋰硫電池的石墨烯基材料

柔性鋰硫電池（FLSB）由于其低成本、高理論能量密度而得到廣泛研究。然而，F(xiàn)LSBs的發(fā)展包括實(shí)際能量密度低、壽命短和靈活性差等的阻礙。石墨烯具有良好的導(dǎo)電性和柔韌性，與其他活性/催化/柔性材料形成的多功能石墨烯基材料在FLSBs中發(fā)揮著舉足輕重的作用。

基于此，北京航空航天大學(xué)張世超教授、邢雅蘭副教授及清華深圳國(guó)際研究生院周光敏副教授等人總結(jié)了基于石墨烯的FLSB電極材料的最新進(jìn)展。作者首先簡(jiǎn)要介紹石墨烯和石墨烯基材料的各種構(gòu)型，然后是FLSB面臨的挑戰(zhàn)，并提出同時(shí)實(shí)現(xiàn)高機(jī)械性能、能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性是關(guān)鍵。作者隨后集中在石墨烯材料在FLSB關(guān)鍵部件中的應(yīng)用上，包括柔性硫基正極、鋰基負(fù)極和中間層，強(qiáng)調(diào)了由于結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和石墨烯效率的提高而導(dǎo)致的FLSB性能的顯著提高。

最后，作者提出了未來(lái)的展望和發(fā)展方向：（1）優(yōu)化電池的靈活性；（2）提高能量密度；（3）電池包裝應(yīng)受到更多關(guān)注；（4）研究電池與實(shí)際可穿戴電子設(shè)備的結(jié)合。雖然FLSBs的商業(yè)化還有很長(zhǎng)的路要走，但相信隨著納米材料和電化學(xué)的發(fā)展，安全可靠、高能量密度的FLSBs將得到迅速發(fā)展。

圖1. FLSB的發(fā)展及面臨的挑戰(zhàn)總結(jié)

圖2. 基于石墨烯的柔性正極設(shè)計(jì)示意圖

Graphene-Based Materials for Flexible Lithium-Sulfur Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03183

8. 劉金云/胡超權(quán)/張會(huì)剛Small: 一種抑制多硫化物的一體式多孔微膠囊鋰硫電池正極

開(kāi)發(fā)用于高能量密度鋰硫（Li-S）電池的新興材料對(duì)于抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)和適應(yīng)硫的體積變化具有重要意義，但目前開(kāi)發(fā)用于高性能Li-S電池的含量子點(diǎn)的新興正極，以及建立通用且可控的制備方法仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，安徽師范大學(xué)劉金云教授、中科院過(guò)程工程研究所胡超權(quán)研究員及南京大學(xué)張會(huì)剛教授等人開(kāi)發(fā)了一種新型多孔微膠囊系統(tǒng)作為鋰硫電池正極，該系統(tǒng)包含碳納米管/二氧化錫量子點(diǎn)/S（CNTs/QDs/S）復(fù)合核和通過(guò)液體驅(qū)動(dòng)同軸微流體方法制備的多孔殼。微膠囊中封裝的CNT為電子傳輸提供了途徑，碳納米管上的SnO₂QD通過(guò)強(qiáng)吸附固定多硫化物，DFT計(jì)算結(jié)合能證明了這一點(diǎn)。微膠囊的多孔殼有利于離子擴(kuò)散和電解液滲透，空隙可以適應(yīng)硫的體積變化。

基于多孔CNTs/QDs/S微膠囊的Li-S電池在0.1 C下循環(huán)100次后顯示出1025 mAh g^-1的高容量。當(dāng)硫負(fù)載量為2.03 mg cm^-2時(shí)，電池顯示出700 次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)壽命，庫(kù)侖效率超過(guò)99.9%，重復(fù)測(cè)試期間可恢復(fù)的倍率性能，以及在-5 和45°C 下的良好溫度耐受性，這表明在不同條件下的應(yīng)用潛力。

圖1. 多孔CNTs/QDs/S微膠囊正極的電化學(xué)性能

圖2. 吸附多硫化物的DFT計(jì)算

A Polysulfides-Confined All-in-One Porous Microcapsule Lithium-Sulfur Battery Cathode, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202103051

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