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劉犇/黃勃龍Angew.：100%轉(zhuǎn)化率！介孔Pd基納米晶高選擇性催化炔烴半加氫反應(yīng)

炔烴的選擇性加氫，特別是半加氫制烯烴，在精細(xì)化工領(lǐng)域具有重要意義。鈀（Pd）是一種炔烴半加氫反應(yīng)常用的催化劑。通常，Pd基催化劑需要鈍化，以避免烯烴進(jìn)一步過度氫化為工業(yè)上不利的烷烴。然而，所有的鈍化策略都需要在原子/分子水平上對(duì)Pd活性位點(diǎn)進(jìn)行精確設(shè)計(jì)，可能會(huì)使催化劑合成復(fù)雜化，并在一定程度上限制了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。因此，開發(fā)新的、替代的、可行的催化劑設(shè)計(jì)策略來鈍化Pd催化劑并提高其對(duì)目標(biāo)烯烴產(chǎn)品的半加氫選擇性還面臨著艱巨的挑戰(zhàn)。

基于此，四川大學(xué)劉犇特聘研究員和香港理工大學(xué)黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了結(jié)晶介孔工程作為提高Pd基納米束催化劑催化炔烴半加氫制取烯烴選擇性的有效策略。

作者以SBA-15為硬模板劑，Na₂PdCl₄為鈀源，采用傳統(tǒng)的納米鑄造法合成了介孔Pd（meso-Pd）納米束，接著以meso-Pd/SBA-15為模板，NaH₂PO₂為磷源，采用并行模板法制備了meso-PdP合金納米束。meso-Pd和meso-PdP納米束的連續(xù)晶體骨架改變了Pd活性位點(diǎn)的表面電子結(jié)構(gòu)，不利于穿透介孔通道內(nèi)C=C基團(tuán)的吸附和相互作用能力，而曲率和應(yīng)變表面增加了烯烴進(jìn)一步過度氫化為烷烴的動(dòng)能勢(shì)壘。

這些作用協(xié)同促進(jìn)了炔烴半加氫制取烯烴，而不會(huì)進(jìn)一步過度氫化成烷烴。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，納米束催化劑的凸晶介孔結(jié)構(gòu)電子優(yōu)化了Pd活性位點(diǎn)的配位環(huán)境，能量改變了加氫趨勢(shì)，從而對(duì)炔烴具有很高的半加氫選擇性。

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，所制備的最佳催化劑meso-PdP納米束實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的半加氫性能。在催化1-苯基-1-丙炔進(jìn)行半加氫反應(yīng)時(shí)，其轉(zhuǎn)化率為100%，選擇性為97.9%，活性為23.4 h^-1，以及良好的延伸和循環(huán)穩(wěn)定性，所有這些都明顯優(yōu)于商用Pd/C和林德拉催化劑。

此外，催化劑在較長的加氫時(shí)間和五次以上的催化循環(huán)中都表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。同時(shí)，對(duì)其它炔烴半加氫生成相應(yīng)烯烴也具有極高的反應(yīng)效率，選擇性超過了90%?？傊@種晶體介孔工程有望成為在介觀水平上設(shè)計(jì)新型高效納米催化劑的一種有效替代策略，用于選擇性催化和其它領(lǐng)域。

Mesoporosity-Enabled Selectivity of Mesoporous Palladium-Based Nanocrystals Catalysts in Semihydrogenation of Alkynes. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114539.

https://doi.org/10.1002/anie.202114539.

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