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大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定

大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定
從氮(N2)到氨(NH3)的轉(zhuǎn)化已成為現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)領(lǐng)域中至關(guān)重要的工業(yè)反應(yīng)。哈伯-博世(Haber-Bosch)在高溫高壓下會(huì)產(chǎn)生大量的NH3,這需要能源消耗并釋放大量二氧化碳。直接氮光固定是在溫和條件下可持續(xù)生產(chǎn)氨的可行解決方案。然而,太陽能固氮活性位點(diǎn)的產(chǎn)生不僅限制對(duì)光吸收、電荷轉(zhuǎn)移和催化效率之間關(guān)系的基本理解,而且影響了光催化活性。
基于此,大連理工大學(xué)侯軍剛團(tuán)隊(duì)報(bào)道了具有氧空位的二維摻硼鈮酸納米片(BVo-HNbO3 NSs),可在沒有任何犧牲劑和助催化劑的情況下實(shí)現(xiàn)高效的N2光固定。
大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定
大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定
在相變的調(diào)控下,合成的BVo-HNbO3 NSs在純水中光催化N2轉(zhuǎn)化為NH3表現(xiàn)出優(yōu)異且穩(wěn)定的性能。
在可見光照射下(λ > 400 nm),BVo-HNbO3 NSs的NH3生產(chǎn)速率為170 μmol gcat-1 h-1, 比純水中的HNbO3 高11倍,甚至在700 nm以上的寬吸收范圍內(nèi)呈現(xiàn)12.25μmol gcat-1 h-1的生產(chǎn)速率。在同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)和原位紅外光譜中代表15NH4+的雙峰耦合證實(shí)了NH3源自N2而不是其他氮雜質(zhì)。
大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定
實(shí)驗(yàn)分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,硼摻雜劑和氧空位的強(qiáng)協(xié)同作用調(diào)節(jié)了HNbO3的能帶結(jié)構(gòu),促進(jìn)了光生電荷轉(zhuǎn)移,降低了自由能壘,加速了反應(yīng)動(dòng)力學(xué),促進(jìn)了HNbO3的高效NH3析出。
BVo -HNbO3 NSs的催化活性具體表現(xiàn)在具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性和對(duì)NH3的高選擇性。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)活性光催化劑以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的太陽能N2轉(zhuǎn)化提供了策略。
Two-Dimensional Defective Boron-Doped Niobic Acid Nanosheets for Robust Nitrogen Photofixation. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c06017

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