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馬勝前/陳逸凡Angew.：最佳性能！多元Ti-MOF/COF復(fù)合材料助力光催化HER

鈦金屬有機(jī)框架（Ti-MOFs）作為一種極具吸引力的人工光催化劑，由于其與TiO₂相似的光氧化還原活性以及作為天線吸收可見光的良好光學(xué)響應(yīng)性，在太陽能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域顯示出巨大的潛力。雖然研究人員一直致力于開發(fā)具有高光催化活性的Ti-MOFs，但是其太陽能轉(zhuǎn)換性能仍然很差。

基于此，美國北德克薩斯大學(xué)馬勝前教授和海南大學(xué)陳逸凡教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種可見光驅(qū)動(dòng)光催化制取氫氣的共價(jià)集成策略，并將金屬卟啉配體引入MOFs中以構(gòu)建多元Ti-MOFs（MTV-Ti-MOFs）混合光催化劑，由此構(gòu)建了一系列多元Ti-MOF/COF雜化材料，即PdTCPP-PCN-415(NH₂)/TpPa（復(fù)合材料1、2和3）。

作者選擇四配位Pd-卟啉配體通過基于配位鍵的原位一鍋法合成并入 PCN-415(NH₂)，制備了MTV-Ti-MOF、PdTCPP-PCN-415(NH₂)，具有所需的多功能集成性和高化學(xué)穩(wěn)定性。由于其匹配的帶隙和有效的可見光吸附性能，選擇二維亞胺基COFs和TpPa來構(gòu)建復(fù)合材料。

在TpPa 合成過程中，通過將MTV-Ti-MOFs的-NH₂與COFs的-CHO共價(jià)連接，合成了一系列具有不同MOFs量的PdTCPP-PCN-415(NH₂)/TpPa復(fù)合材料，分別表示為1、2和3。

由于優(yōu)異的光學(xué)響應(yīng)、合適的帶隙和高表面積，所制備的復(fù)合材料1、2和3表現(xiàn)出有效的可見光驅(qū)動(dòng)光催化析氫性能。

需注意，復(fù)合材料2代表了最佳的光催化活性，其最大H₂析出率為13.98 mmol g^-1 h^-1（TOF=227 h^-1），遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于初始對應(yīng)物PdTCPP-PCN-415(NH₂) (0.21 mmol g^-1 h^-1) 和TpPa (6.51 mmol g^-1 h^-1)，并且是目前已報(bào)道的基于MOFs和COFs的光催化劑中最好的H₂析出光催化劑之一。

此外，穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜、表觀量子效率實(shí)驗(yàn)和分子模擬已經(jīng)很好地闡明了光催化機(jī)理。該工作為開發(fā)用于光催化析氫反應(yīng)（HER）的高效光催化劑提供了新的途徑。

Enhancing Photocatalytic Hydrogen Production via the Construction of Robust Multivariate Ti-MOF/COF Composite. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114071.

https://doi.org/10.1002/anie.202114071.

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