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清華段昊泓Nature子刊：鹵化代替OER，產(chǎn)鹵化物產(chǎn)H2頂呱呱！

光電化學(xué)(PEC)技術(shù)是一種通過(guò)水分解生產(chǎn)H₂的有前景的方法。然而，動(dòng)力學(xué)緩慢的析氧反應(yīng)(OER)限制了其發(fā)展和應(yīng)用。近年來(lái)，研究人員通過(guò)引入有機(jī)物氧化反應(yīng)來(lái)替代OER，導(dǎo)致PEC系統(tǒng)能夠高效HER并產(chǎn)生高附加值的有機(jī)物。然而，它們很少被探索用于C-H鹵化以生產(chǎn)具有工業(yè)和醫(yī)藥重要性的有機(jī)鹵化物。

基于此，清華大學(xué)段昊泓團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種使用富含氧空位的TiO₂光陽(yáng)極和NaX (X=Cl^–、Br^–和I^–)進(jìn)行C-H鹵化的光電催化策略，以產(chǎn)生高附加值的有機(jī)鹵化物與H₂。

研究人員將NaX的水溶液(pH = 7)用作電解質(zhì)和鹵化物源。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該P(yáng)EC系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了環(huán)己烷氯化為一氯代環(huán)己烷，選擇性高達(dá)92.5%，產(chǎn)率為0.064 mmol cm^-2 h^-1。

另外，實(shí)驗(yàn)結(jié)合自旋極化密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，環(huán)己烷的PEC氯化主要遵循自由基鏈?zhǔn)椒磻?yīng)過(guò)程，其中氯自由基和Cl₂是通過(guò)TiO₂上光生空穴催化鹵素離子的活化產(chǎn)生的。該策略具有廣泛的底物范圍，例如芳烴、雜芳烴、非極性環(huán)烷烴和脂肪烴等。

更重要的是，實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都表明，TiO₂上的氧空位有助于增強(qiáng)鹵素離子在局部環(huán)境中的吸附，從而增強(qiáng)鹵素離子在局部環(huán)境中的富集，同時(shí)也提高了光生電荷的分離效率。

基于上述研究，研究人員設(shè)計(jì)了一個(gè)自供電的PEC系統(tǒng)，其能夠直接利用海水作為電解質(zhì)和Cl^–源，并且該系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了412 μmol h^-1的氯環(huán)己烷生產(chǎn)率和9.2 mL h^-1的H₂生產(chǎn)率。這項(xiàng)工作可能為在溫和條件下光電化學(xué)C-H鹵化耦合H₂生產(chǎn)開(kāi)辟了一條有前景的道路。

Photoelectrocatalytic C-H halogenation over an oxygen vacancy-rich TiO₂ photoanode. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26997-z

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/ffa55e5a82/

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