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北大徐冰君/清華陸奇Angew. ：Cu催化CO電化學(xué)還原形成C2+產(chǎn)物的速率決定步驟

目前，銅（Cu）基催化劑上電化學(xué)一氧化碳還原反應(yīng)（CORR）中速率決定步驟（RDS）的一致性尚未解決，主要原因如下：1）CO存在質(zhì)量傳輸限制；2）CO分壓（p_CO）和表面CO覆蓋率之間缺乏定量的關(guān)系。

基于此，北京大學(xué)徐冰君教授和清華大學(xué)陸奇副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們在pH值為7.2-13.9的范圍內(nèi)，在接近電化學(xué)CO還原反應(yīng)（CORR）條件下，利用原位表面增強(qiáng)紅外吸收光譜（SEIRAS）測定了CO在Cu上的吸附等溫線。

通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，CO吸附帶的積分面積隨CO分壓的增加而線性增加，表明即使在CO分壓為1.0 atm下，CO 的絕對覆蓋率也很低。在¹³CO_ad逐漸取代¹²CO_ad期間吸附的CO之間的弱動態(tài)偶極耦合進(jìn)一步支持了這一結(jié)論。對比CO分壓為1.0 atm的情況，CO分壓為0.3 atm的CORR中C₂₊產(chǎn)物和甲烷的Tafel斜率保持不變，表明RDS不隨CO覆蓋率而變化。

基于這些觀察結(jié)果，作者認(rèn)為作為RDS的C-C耦合導(dǎo)致CO與實(shí)際測量值不一致，并且在其以水作為氫源的加氫過程中，第一次電子轉(zhuǎn)移到CO，很可能是RDS。作者進(jìn)一步提出了一種涉及吸附水作為質(zhì)子源的反應(yīng)機(jī)理，該機(jī)理可以很好的解釋在整個(gè)CO分壓范圍內(nèi)觀察到的CO對于C₂₊產(chǎn)物和甲烷的反應(yīng)順序。此外，在三種類型的銅表面上可以發(fā)現(xiàn)類似的CO吸附等溫線和電動結(jié)果，表明所獲得的機(jī)理見解具有普遍適用性。

C-C Coupling Is Unlikely to Be the Rate-Determining Step in the Formation of C₂₊ Products in the Copper-Catalyzed Electrochemical Reduction of CO. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111167.

https://doi.org/10.1002/anie.202111167.

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