電化學(xué)N₂轉(zhuǎn)化為在環(huán)境溫度和壓力下人工合成NH₃提供了一種有前景的成本效益和環(huán)境友好的策略，但它需要對(duì)NRR具有高活性的電催化劑。1T MoS₂已被用作NRR電催化劑，但是HER和NRR在1T-MoS₂上的具體競(jìng)爭(zhēng)從未被討論過(guò)，迫切需要進(jìn)一步研究。

近日，中南大學(xué)劉芳洋、王德志和吳壯志等提出了1T-MoS₂活性位點(diǎn)分離的原型，即基面上的Mo-邊緣和S原子分別對(duì)NRR和HER具有選擇性，并在實(shí)驗(yàn)和理論上得到了進(jìn)一步證實(shí)。

使用gC₃N₄納米片作為自犧牲模板調(diào)節(jié)MoS₂中1T相的含量。添加gC₃N₄后，通過(guò)水熱法成功制備1T相含量高(75.44%)的雜化1T/2H MoS₂，其具有NRR高活性和選擇性。

在0.1 M Na₂SO₄中，在-0.5 V vs. RHE時(shí)，優(yōu)化后的CNMS催化劑表現(xiàn)出71.07 μg h^-1 mg^-1_cat的高NH₃生產(chǎn)速率以及21.01%的大FE。MoS₂的1T相起著幾個(gè)重要的作用: 1.作為NRR的活性位點(diǎn)；2.調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步加速N₂吸附；3.促進(jìn)界面電荷從催化劑轉(zhuǎn)移到電阻較小的N₂分子。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，與2T-MoS₂相比，在1T-MoS₂邊緣的NRR性能增強(qiáng)，這與PDS的較低能量勢(shì)壘相關(guān)，并且由于存在1T相，N₂吸附更有利。

同時(shí)，1T相上活性位點(diǎn)的分離可以減少HER和NRR之間的競(jìng)爭(zhēng)，這有助于提高對(duì)NRR的法拉第效率，從而實(shí)現(xiàn)選擇性和活性的同步增加。本研究展示了一種新的活性位點(diǎn)分離策略，使得多步催化反應(yīng)中MoS₂ 1T相的選擇性和活性相一致。

Highly Efficient Electrocatalytic N₂ Reduction to Ammonia over Metallic 1T Phase of MoS₂ Enabled by Active Sites Separation Mechanism. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202103583