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駱靜利院士EES：耦合電催化系統(tǒng)助力CO2還原和生物質(zhì)轉(zhuǎn)化

陰極電化學(xué)CO₂還原（eCO₂RR）與陽(yáng)極電化學(xué)5-羥甲基糠醛氧化反應(yīng)（HMFOR）耦合是一種協(xié)同生產(chǎn)高附加值化學(xué)品的方法，同時(shí)降低了能量輸入，但主要挑戰(zhàn)是開(kāi)發(fā)有效的eCO₂RR和HMFOR電催化劑。

基于此，深圳大學(xué)駱靜利院士等人報(bào)道了一個(gè)由陰極eCO₂RR和陽(yáng)極HMFOR的耦合系統(tǒng)，單Cu原子摻雜Bi（Cu₁Bi）和NiCo層雙氫氧化物（NiCo LDH）分別作為陰極和陽(yáng)極催化劑。Cu₁Bi陰極催化劑對(duì)甲酸鹽轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出顯著的高活性（j_formate > 1 A cm^-2）以及優(yōu)異的穩(wěn)定性（200 mA cm^-2持續(xù)45 h），同時(shí)NiCo LDH陽(yáng)極對(duì)HMF轉(zhuǎn)化為2, 5-呋喃二羧酸表現(xiàn)出高活性，在低電位下的法拉第效率（FE）超過(guò)95%。

成對(duì)的eCO₂RR-HMFOR系統(tǒng)將eCO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的電力輸入減少到每噸甲酸鹽約3493 kWh，比傳統(tǒng)的eCO₂RR（每噸甲酸鹽約4528 kWh）節(jié)能22.9%。

通過(guò)對(duì)Bi和Cu₁Bi進(jìn)行密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者揭示了Cu單原子在促進(jìn)甲酸生成中的作用。Cu₁Bi的*OCHO生成能為0.78 eV，遠(yuǎn)低于Bi的1.67 eV，將單個(gè)Cu原子摻入Bi中，大大促進(jìn)了eCO₂RR生成甲酸鹽的活性。

與Bi（1.77 eV）相比，Cu₁Bi（0.62 eV）上的ΔG顯著降低，表明單個(gè)Cu摻入加速了水的解離步驟。計(jì)算出Bi的KIE值為1.8，是初級(jí)KIE的特征值，表明在Bi上緩慢的水解離限制了其eCO₂RR動(dòng)力學(xué)。而Cu₁Bi上的KIE減小到接近1，證實(shí)了通過(guò)加速水解離促進(jìn)質(zhì)子化過(guò)程。

根據(jù)Bi和Cu₁Bi的態(tài)密度（DOS）發(fā)現(xiàn)，在費(fèi)米能級(jí)附近，Cu₁Bi表現(xiàn)出比Bi更高的占據(jù)態(tài)，表明催化劑與吸附物之間的鍵合更強(qiáng)。同時(shí)，Cu₁Bi比Bi表現(xiàn)出更正的峰，表明單個(gè)Cu的引入加強(qiáng)了OH*的吸附，從而促進(jìn)了水的解離。

此外，在Bi和Cu₁Bi模型上進(jìn)行*OCHO的Bader電荷分析，C^δ+和H^δ+在Cu₁Bi上的Bader電荷分別為-1.512和-0.049，絕對(duì)值均低于Bi（-2.798和-0.067），說(shuō)明它們的電子損失較少，導(dǎo)致*OCHO中C^δ+周?chē)碾娮佣ㄎ?，使其與附近吸附的*H相互作用產(chǎn)生甲酸。

A Coupled Electrocatalytic System with Reduced Energy Input for CO₂ Reduction and Biomass Valorization. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE01999C.

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