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中科大江海龍JACS: 性能提升靠“近鄰”！相鄰Fe和Ni單原子對(duì)的非鍵相互作用增強(qiáng)CO2電還原

具有高原子利用率的單原子催化劑(SAC)在催化各種反應(yīng)中具有巨大的優(yōu)勢(shì)。然而，SAC中的單原子位點(diǎn)通常被認(rèn)為是獨(dú)立的單元，而在很大程度上忽略了相鄰位點(diǎn)的相互作用。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種Zn輔助原子化策略(ZAAS)，將Fe和Ni單原子結(jié)合到MOF衍生的氮摻雜碳中(Fe₁-Ni₁-N-C)。

由于相鄰的Fe和Ni單原子對(duì)的協(xié)同作用，F(xiàn)e₁-Ni₁-N-C對(duì)CO₂的電催化還原性能顯著提高，F(xiàn)e₁-Ni₁-N-C在-0.5 V的電位下實(shí)現(xiàn)了超高的CO FE(96.2%)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)具有單獨(dú)的Fe或Ni單原子的Fe₁-N-C和Ni₁-N-C。

Fe₁-Ni₁-N-C可以在-0.5 V下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)，CO的電流密度和FE幾乎不變。此外，F(xiàn)e₁-Ni₁-N-C在Zn-CO₂電池中也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，具有出色的CO選擇性(1 mA，F(xiàn)E為93.4%)和耐久性。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，相鄰Fe-N₄和Ni-N₄位點(diǎn)在增強(qiáng)Fe₁-Ni₁-N-C的CO₂RR性能方面具有協(xié)同作用。

在Fe₁-Ni₁-N-C (Fe₁-Ni₁-N-C(Fe))中的Fe位點(diǎn)上形成COOH*的自由能遠(yuǎn)低于它們相鄰的Ni位點(diǎn)(Fe₁-Ni₁-N-C(Ni)以及Ni₁-N-C和Fe₁-N-C，F(xiàn)e位點(diǎn)的CO₂RR性能通過(guò)其相鄰的Ni-N₄位點(diǎn)協(xié)同促進(jìn)得到了極大的提高。

該項(xiàng)工作通過(guò)操縱相鄰單原子位點(diǎn)的相互作用為優(yōu)化單原子催化劑的性能創(chuàng)造了新策略。

Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N-Doped Carbon for Enhanced CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08050

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/878edf9b67/

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