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由于氫氣(H₂)具有高能量存儲(chǔ)密度和燃燒后零碳排放，水電解產(chǎn)生的氫(H₂)燃料被認(rèn)為是最有前途的化石燃料替代品。各種水電解槽對(duì)電解液的pH值有不同的要求，因此，在酸性和堿性介質(zhì)中均具有優(yōu)異性能的pH通用型HER催化劑的設(shè)計(jì)和合成至關(guān)重要。

目前，鉑(Pt)和Pt基催化劑仍然是性能優(yōu)異的pH通用HER電催化劑，但其有限的可用性和高成本阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此，探索具有類似Pt的pH通用HER活性的非貴金屬基電催化劑迫在眉睫。

近日，韓國(guó)成均館大學(xué)Hyoyoung Lee團(tuán)隊(duì)根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算的結(jié)果，開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)便的策略，通過(guò)原位捕獲金屬離子，然后通過(guò)熱解來(lái)精確控制的N的數(shù)量，在N摻雜碳上獲得NiCo-SAD(NiCo-SAD-NC)；由于Ni-Co原子界面之間的協(xié)同相互作用，它可以在很寬的pH范圍(0-14)內(nèi)有效地催化復(fù)雜的HER。

XANES、EXAFS、AC-STEM和XPS結(jié)合理論計(jì)算分析了NiCo-SAD-NC的詳細(xì)結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，NiCo-SAD-NC含有通過(guò)N配位穩(wěn)定的原子級(jí)Ni-Co鍵。另外，正如DFT計(jì)算所預(yù)測(cè)，SAD結(jié)構(gòu)中Ni-Co原子界面處的協(xié)同相互作用可以顯著提高d帶中心，導(dǎo)致其更接近費(fèi)米能級(jí)并加速水解離，從而提高pH通用HER活性。

所制備的NiCo-SAD-NC具有優(yōu)異的pH通用HER活性。在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄中， NiCo-SAD-NC在電流密度為-10 mA cm^-2處的HER過(guò)電位分別為61 mV和54.7 mV。

另外，NiCo-SAD-NC在酸/堿介質(zhì)中-50 mA cm^-2電流密度下也表現(xiàn)出至少50小時(shí)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。綜上，NiCo-SAD-NC的活性甚至相當(dāng)/優(yōu)于商業(yè)Pt-C/Pt-SAC，并且優(yōu)于大多數(shù)最近報(bào)道的基于TM的單原子電催化劑。

Moving beyond bimetallic-alloy to single-atom dimer atomic-interface for all-pH hydrogen evolution. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27145-3

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Nature子刊：DFT篩選！單原子二聚體原子界面用于高效pH值通用HER

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