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西工大張健/西湖大學(xué)王濤Nat. Commun.: N-雜環(huán)卡賓金屬配合物中富電子金屬位點(diǎn)用于高效電催化乙炔半氫化

電催化乙炔半加氫由于其環(huán)境友好性和經(jīng)濟(jì)效率而成為熱催化乙炔加氫的有前景的替代方法，但由于來自包括析氫、過度加氫和碳-碳偶聯(lián)反應(yīng)等副反應(yīng)的強(qiáng)烈競爭，其性能遠(yuǎn)低于熱催化反應(yīng)。

基于此，西北工業(yè)大學(xué)張健、西湖大學(xué)王濤等報(bào)道了一種N-雜環(huán)卡賓(NHC)-金屬配合物，由于強(qiáng)烈的σ供體N-雜環(huán)卡賓配體具有富電子金屬中心，該催化劑可選擇性電催化乙炔半氫化。

在一系列NHC-金屬配合物(Cu、Ag、Au和Pd)中，NHC-Cu顯示出乙烯在純乙炔流下的法拉第效率(FE_乙烯)≥98%。即使在100小時(shí)穩(wěn)定性測試期間，在含有1%乙炔的粗乙烯原料中也顯示出>99%的乙烯特異性選擇性。

此外，在粗乙烯流中，NHC-Cu的SV為9.6×10 5 ?mL g^-1_cat h^-1和2.1×10^-2 s^-1的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)并連續(xù)輸出僅含有約30 ppm乙炔的乙烯產(chǎn)物，因此性能優(yōu)于最先進(jìn)的熱催化劑。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，N-雜環(huán)卡賓-Cu中的Cu位點(diǎn)促進(jìn)了親電乙炔的吸收和親核乙烯的解吸，最終抑制電催化乙炔半氫化過程中的副反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的半氫化性能。

這項(xiàng)工作不僅為N-雜環(huán)卡賓-金屬配合物在電催化領(lǐng)域打開了一扇新窗口，而且還為選擇性加氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了見解。

Efficient Electrocatalytic Acetylene Semihydrogenation by Electron-Rich Metal Sites in N-Heterocyclic Carbene Metal Complexes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26853-0

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/737141b5a2/

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