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清華王定勝Angew. ：MOF封裝NHC連接Cu SAS催化劑助力高效電合成甲烷

開發(fā)高效二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）電催化劑用于電化學(xué)合成甲烷（CH₄）已成為間歇性可再生電力儲(chǔ)存的熱點(diǎn)，但是目前仍然存在挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學(xué)王定勝副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種嵌入金屬有機(jī)骨架（MOF）中的N-雜環(huán)卡賓（NHC）-連環(huán)銅單原子位點(diǎn)（Cu-SAS）電催化劑（2Bn-Cu@UiO-67）。

研究發(fā)現(xiàn)，NHCs不僅可以通過金屬-碳鍵錨定Cu SAS，作為CO₂RR催化中心，而且其給電子體效應(yīng)可以增加金屬表面電荷密度，從根本上優(yōu)化CH₄過程中CHO*中間體的吸附形成。

此外，MOF基體不僅可以增強(qiáng)CO₂分子捕獲能力，還可以提供許多微反應(yīng)室，以促進(jìn)CO₂擴(kuò)散到位于互連MOF孔處的2Bn-Cu，這將協(xié)同促進(jìn)有效的電催化氣體還原反應(yīng)。

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，2Bn-Cu@UiO-67催化劑在-1.5 V vs RHE下實(shí)現(xiàn)電合成CH₄的法拉第效率（FE）高達(dá)81%，相應(yīng)的電流密度為420 mA cm^-2。在很寬的電位范圍內(nèi)CH₄的選擇性都高于70%，并且轉(zhuǎn)化頻率（TOF）達(dá)到了前所未有的16.3 s^-1。

此外，擴(kuò)展實(shí)驗(yàn)證明，大多數(shù)NHC-連接Cu SAS催化劑具有出色的CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的性能。這種將先進(jìn)催化中心與納米反應(yīng)器連接起來的策略在單原子催化劑設(shè)計(jì)和CH₄的工業(yè)化生產(chǎn)方面具有更大的實(shí)用性和多功能性。

MOF Encapsulating N-Heterocyclic Carbene-Ligated Copper Single-Atom Site Catalyst towards Efficient Methane Electrosynthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114450.

https://doi.org/10.1002/anie.202114450.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/60d10e2457/

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