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哈工大杜春雨Nat. Commun.：揭示單原子催化劑的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系

分散在導(dǎo)電碳基材上的單原子催化劑(SAC)具有豐富的金屬中心氧化還原和配位化學(xué)，并在許多能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)中表現(xiàn)出獨特的內(nèi)置催化活性和選擇性。然而，由于對結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系知之甚少，它們的合理設(shè)計和構(gòu)造仍然相當(dāng)具有挑戰(zhàn)性。

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)杜春雨團隊使用分散在不同sp²-雜化碳底物上的單原子Cu作為模型，展示了CuN₂C₂位點在原位氧還原反應(yīng)期間的動態(tài)行為，揭示了活性位點的底物應(yīng)變調(diào)諧幾何畸變及其與活性的相關(guān)性。其中，CuN₂C₂位點位于直徑為8 nm的碳納米管上，相對于石墨烯具有六倍的活性提升。

密度泛函理論(DFT)計算和X射線吸收光譜表明，合理的襯底應(yīng)變可以實現(xiàn)優(yōu)化的畸變，其中Cu與氧物質(zhì)牢固結(jié)合，同時保持與C/N原子的密切配合。優(yōu)化的畸變促進了電子從Cu轉(zhuǎn)移到吸附的O上，大大提高了氧還原活性。

該工作揭示了SAC在碳底物方面的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系，并為碳底物對嵌入單原子活性位點活性表達的機制提供了新的見解，該發(fā)現(xiàn)為進一步設(shè)計和促進SAC的活性鋪平了新的途徑。

Substrate Strain Tunes Operando Geometric Distortion and Oxygen Reduction Activity of CuN₂C₂ Single-Atom Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26747-1

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/57dc28cdf0/

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