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河工大、阿姆斯特丹大學(xué)Adv. Sci.：通過錫單原子催化劑的配位工程控制電化學(xué)CO2還原選擇性

具有均勻分散的金屬-N₄組分的碳基單原子催化劑(SAC)具有良好的CO₂還原性能。在CO₂RR過程中，控制各種反應(yīng)中間體在催化劑表面的結(jié)合強(qiáng)度對(duì)于提高對(duì)所需產(chǎn)物的選擇性是必要的，但是實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

河北工業(yè)大學(xué)于豐收、張魯華和阿姆斯特丹大學(xué)N. Raveendran Shiju等制備了由原子分散的SnN₃O₁活性位點(diǎn)組成的Sn SACs，這些活性位點(diǎn)負(fù)載在富氮碳基質(zhì)上(Sn-NOC)，用于有效的電化學(xué)CO₂RR。

Sn-NOC對(duì)電化學(xué)CO₂RR為CO顯示出優(yōu)異的活性，最大FE為94%和-0.7 V vs. RHE的CO部分電流密度為13.9 mA cm^-2。對(duì)于具有Sn-N₄的錫酞菁(Sn-Pc)，HCOOH和H₂產(chǎn)物在測(cè)量的電位范圍內(nèi)占主導(dǎo)地位。

根據(jù)Sn-NOC中活性Sn原子的數(shù)量，CO₂RR對(duì)CO的計(jì)算TOF為23 340.5 h^-1，是Sn-N₄(57.5 h^-1)并且優(yōu)于文獻(xiàn)中的先進(jìn)的SAC。此外，通過繪制FE_CO與Sn-N含量的關(guān)系建立了線性關(guān)系，證明SnN₃O₁是Sn-NOC催化劑中的真正活性位點(diǎn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，SnN₃O₁的原子排列降低了*COO和*COOH形成的活化能，同時(shí)顯著增加了HCOO*形成的能壘，從而促進(jìn)了CO₂到CO的轉(zhuǎn)化并抑制了HCOOH生成。

這項(xiàng)工作通過單獨(dú)控制每個(gè)反應(yīng)中間體在催化劑表面上的結(jié)合強(qiáng)度，為提高對(duì)特定產(chǎn)物的選擇性提供了一種新方法。

Control over Electrochemical CO₂ Reduction Selectivity by Coordination Engineering of Tin Single-Atom Catalysts. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102884

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/2dbbcfa3eb/

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