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洪果/姚亞剛Adv. Sci.: CoNiO2/Co4N異質(zhì)納米線增強鋰硫電池性能

可溶性多硫化物的“穿梭效應”和緩慢的反應動力學阻礙了鋰硫電池的實際應用。過渡金屬氧化物是緩解這些問題的有希望的介質(zhì)，但較差的導電性限制了其進一步發(fā)展。

在此，澳門大學洪果教授及南京大學姚亞剛教授等人從物理性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的角度制備了由CoNiO₂/Co₄N異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米線支撐的石墨烯復合基體，原位形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)大大增強了多硫化物的反應動力學并降低了Li-S電池的“穿梭效應”。

首先，作者制備了均質(zhì)的CoNiO₂/Co₄N納米線并將其用作石墨烯基硫正極的添加劑。通過優(yōu)化氮化度，可以獲得連續(xù)的異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面，同時有效調(diào)整能帶結(jié)構(gòu)。在這種設(shè)計中，納米線結(jié)構(gòu)將有效避免石墨烯堆積和團聚。通過結(jié)合CoNiO₂的強吸附/催化性能和Co₄N的導電性，原位形成的CoNiO₂/Co₄N異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯示出協(xié)同增強效應。

圖1. CoNiO₂/Co₄N異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化性能的驗證

理論計算和實驗設(shè)計表明，它不僅可以通過多硫化物的化學吸附和催化轉(zhuǎn)化顯著抑制“穿梭效應”，還可以提高離子和電子的傳輸速率。因此，由這些CoNiO₂/Co₄N納米線支撐的石墨烯復合硫正極表現(xiàn)出改進的硫物種反應動力學。

相應的電池在 0.2 C下實現(xiàn)了1198 mAh g^-1的高可逆容量，4 C下仍提供688 mAh g^-1的高倍率容量，在600次循環(huán)中具有每循環(huán)≈0.07% 的超低衰減率。因此，這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米線和石墨烯復合結(jié)構(gòu)的設(shè)計為多硫化物的快速捕獲-擴散-轉(zhuǎn)化過程提供了一種先進的策略。

圖2. CoNiO₂/Co₄N-G-S 和其他對照正極的電化學性能

CoNiO₂/Co₄N Heterostructure Nanowires Assisted Polysulfide Reaction Kinetics for Improved Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104375

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