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物理所/鄭大/港大三單位聯(lián)合Adv. Sci.:等離子體激活CO2光還原中的間接到直接電荷轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)變

物理所/鄭大/港大三單位聯(lián)合Adv. Sci.:等離子體激活CO2光還原中的間接到直接電荷轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)變
了解等離子體納米材料及其吸附質(zhì)之間的熱載流子動(dòng)力學(xué)對(duì)于等離子體增強(qiáng)光電子過(guò)程(如光催化、光學(xué)傳感和光譜分析)具有重要意義。然而,由于復(fù)雜的路徑和光電子的超快相互作用動(dòng)力學(xué),確定特定過(guò)程的特定主導(dǎo)機(jī)制仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。
基于此,中科院物理研究所孟勝研究員、鄭州大學(xué)李順?lè)浇淌诤凸V薪淌?、香港大學(xué)郭正曉教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了他們以CO2還原為例,利用實(shí)時(shí)密度泛函理論(DFT)計(jì)算在單分子水平上清晰地探討了等離子體驅(qū)動(dòng)催化的潛在機(jī)制。
物理所/鄭大/港大三單位聯(lián)合Adv. Sci.:等離子體激活CO2光還原中的間接到直接電荷轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)變
通過(guò)實(shí)時(shí)的密度泛函理論(DFT)計(jì)算對(duì)分子軌道的時(shí)間演化電子占據(jù)分析,從超快結(jié)構(gòu)和電子動(dòng)力學(xué)的角度闡明了等離子體驅(qū)動(dòng)的CO2還原的基本機(jī)制。吸附在不同幾何形狀和尺寸的Ag20和Ag147團(tuán)簇上的CO2分子被光學(xué)等離子體激發(fā)還原。
這種還原通??梢詺w因于局部表面等離子體驅(qū)動(dòng)的間接熱電子轉(zhuǎn)移和直接電荷轉(zhuǎn)移的協(xié)同效應(yīng),其中兩種機(jī)制的相對(duì)貢獻(xiàn)隨激光強(qiáng)度而變化。
物理所/鄭大/港大三單位聯(lián)合Adv. Sci.:等離子體激活CO2光還原中的間接到直接電荷轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)變
同時(shí),伴隨著CO2不對(duì)稱拉伸和彎曲模式的激發(fā)。激光強(qiáng)度和反應(yīng)速率之間存在非線性關(guān)系,表明強(qiáng)局域表面等離子體激發(fā)的協(xié)同作用和從間接熱電子轉(zhuǎn)移到直接電荷轉(zhuǎn)移的轉(zhuǎn)變。直接電荷轉(zhuǎn)移貢獻(xiàn)隨著等離子體(激光)強(qiáng)度的增加而增加,并最終主導(dǎo)催化過(guò)程。
本研究中發(fā)現(xiàn)的協(xié)同過(guò)程表明反應(yīng)速率對(duì)激光強(qiáng)度的非線性依賴性,并具有普遍性。這些發(fā)現(xiàn)為對(duì)CO2光還原的微觀理解提供了新的見(jiàn)解,并且促進(jìn)了高效等離子體介導(dǎo)的光催化劑的設(shè)計(jì)。
物理所/鄭大/港大三單位聯(lián)合Adv. Sci.:等離子體激活CO2光還原中的間接到直接電荷轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)變
Indirect to Direct Charge Transfer Transition in Plasmon-Enabled CO2 Photoreduction. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202102978.
https://doi.org/10.1002/advs.202102978.

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