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張志明/郭頌JACS：在光敏MOF中單位點/納米簇催化劑協(xié)同催化CO2羰基化反應(yīng)

太陽能驅(qū)動的羰基化反應(yīng)，利用二氧化碳（CO₂）代替有毒的CO作為C₁源，具有相當大的興趣。然而，由于惰性CO₂分子的存在，該反應(yīng)仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，天津理工大學(xué)張志明教授和郭頌教授（共同通訊作者）等人報道了將鈷（Co）單位點和超細CuPd納米簇催化劑集成到基于卟啉的金屬有機框架中，以構(gòu)建復(fù)合光催化劑(Cu₁Pd₂)_z@PCN-222(Co)（其中，z=1.3、2.0和3.0 nm）。

在可見光照射下，激發(fā)的卟啉可以同時將電子轉(zhuǎn)移到Co單位點和CuPd納米團簇，為CO₂進行光還原和Suzuki/Sonogashira反應(yīng)的耦合提供了可能性，這是(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)中的多組分協(xié)同作用。不僅可以替代危險的CO氣體，而且在溫和的條件下可以顯著促進二苯甲酮在CO₂中的光合作用，產(chǎn)率超過90%，選擇性達到97%。

值得注意的是，在這種基于(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)的光催化體系中，首次在溫和且環(huán)境友好的條件下高效合成了眾所周知的降血膽固醇藥物—非諾貝特（fenofibrate）。

通過系統(tǒng)的研究清楚地解釋了這些復(fù)合催化劑中不同組分之間的功能和協(xié)作，突出了通過使用溫室氣體CO₂作為C₁源來開發(fā)可持續(xù)羰基化反應(yīng)方案的新見解?？傊?，該工作開發(fā)了一種可持續(xù)的協(xié)議，用于通過利用太陽能以CO₂作為C₁源進行羰基化。

Feeding Carbonylation with CO₂ via the Synergy of Single-Site/Nanocluster Catalysts in a Photosensitizing MOF. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08908.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08908.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/ea99f4d494/

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