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三天兩篇頂刊!三院院士孫學(xué)良團(tuán)隊(duì)捷報(bào)頻傳!

人物介紹

三天兩篇頂刊!三院院士孫學(xué)良團(tuán)隊(duì)捷報(bào)頻傳!

孫學(xué)良教授,于2021年11月18日當(dāng)選中國工程院外籍院士。
在此之前,孫學(xué)良教授已是加拿大西安大略大學(xué)機(jī)械與材料工程系教授,是世界著名的能源材料領(lǐng)域頂尖科學(xué)家,加拿大皇家科學(xué)院和加拿大國家工程院兩院院士,國際電化學(xué)能源科學(xué)院常務(wù)副主席,加拿大納米能源材料領(lǐng)域首席科學(xué)家。
研究領(lǐng)域:
研究方向主要圍繞新型材料的開發(fā),以及其在電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化和儲存系統(tǒng)中的應(yīng)用,覆蓋了從基礎(chǔ)科學(xué)到納米應(yīng)用技術(shù)、再到新興的清潔能源工程范疇。研究領(lǐng)域包括固態(tài)電池、二次液態(tài)電池和燃料電池等重點(diǎn)從事鋰離子電池、固態(tài)電池和燃料電池研究與應(yīng)用。
榮譽(yù)與經(jīng)歷
現(xiàn)任國際電化學(xué)能源科學(xué)院(IOAEES)的主席,擔(dān)任Springer旗下國際期刊Electrochemical Energy Review主編(影響因子28.905)。2020年與2021年全球前2%頂尖科學(xué)家(終身科學(xué)影響力);連續(xù)4年(2018年-2021年)入選科睿唯安全球“高被引科學(xué)家”。已發(fā)表Nature/Science子刊、Adv. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Edit.,Energy Environ. Sci.等高水平論文550篇,總引用次數(shù)超過40000次,H因子105,獲11項(xiàng)美國及PCT國際專利。編寫4本英文著作和撰寫18本英文著作的章節(jié),在國際會議上做過150多場大會/主題/邀請報(bào)告,受邀參加了140多場國際學(xué)術(shù)會議。
在2021年11月21日和11月23日,孫院士團(tuán)隊(duì)與其他課題組合作分別在Advanced Energy Materials(Adv. Energy Mater.,IF=29.368)和Nature Communications(Nat. Commun.,IF=14.919)發(fā)表了最新成果。下面,對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹,以供大家學(xué)習(xí)和了解!
三天兩篇頂刊!三院院士孫學(xué)良團(tuán)隊(duì)捷報(bào)頻傳!
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1

孫學(xué)良&王振波Adv. Energy Mater.綜述:貴金屬SACs的先進(jìn)載體材料和相互作用:從載體效應(yīng)到設(shè)計(jì)策略

三天兩篇頂刊!三院院士孫學(xué)良團(tuán)隊(duì)捷報(bào)頻傳!
貴金屬單原子催化劑(SACs)以其低廉的成本、超高的原子利用率以及在多種催化反應(yīng)中具有獨(dú)特的性能而成為催化領(lǐng)域的熱門研究課題之一。載體材料對貴金屬SACs的制備和催化性能起著至關(guān)重要的作用。因此在過去幾年中,各種載體材料得到了非常迅速開發(fā)和精心設(shè)計(jì)。
基于此,加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授和深圳大學(xué)王振波教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一篇關(guān)于貴金屬SACs的載體材料最新進(jìn)展的綜述。在本文中,作者首先系統(tǒng)地介紹了貴金屬SACs中的載體效應(yīng),包括錨定效應(yīng)、強(qiáng)金屬-載體相互作用和協(xié)同催化效應(yīng)。此外,作者還對載體材料的最新進(jìn)展進(jìn)行了分類,并對其錨固機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)討論。重要的是,作者總結(jié)了先進(jìn)支架的設(shè)計(jì)策略,以指導(dǎo)先進(jìn)支架材料的開發(fā)和利用。最后,作者提出了載體材料未來可能的研究方向,以幫助克服貴金屬SACs目前面臨的問題。由于本文圖較多,故僅選擇了部分圖進(jìn)行展示。

圖文速遞

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圖1. 貴金屬SACs的高級載體和設(shè)計(jì)策略
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圖2. 強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)
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圖3. 協(xié)同催化作用
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圖4. 在HNTM上制備貴金屬SACs的示意圖
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圖5. Pd納米顆粒轉(zhuǎn)化為Pd SACs
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圖6. 二聚Pt2/石墨烯催化劑

總結(jié)展望

總之,隨著貴金屬SACs的迅速發(fā)展,載體材料越來越受重視。它們不僅可以通過錨定作用穩(wěn)定貴金屬SACs,而且還可以通過表面修飾硅和協(xié)同催化作用提高貴金屬SACs的催化性能。此外,還提出并實(shí)施了各種先進(jìn)載體的設(shè)計(jì)策略,如空位構(gòu)建、雜原子引入、結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)和表面改性等,以加速貴金屬SACs的制備。

雖然在先進(jìn)載體材料方面取得了巨大進(jìn)展,但是仍然需要對載體材料進(jìn)一步的研究,以克服貴金屬SACs中的許多重大挑戰(zhàn)。針對不同的問題,未來可能的研究方向如下:

(1)實(shí)現(xiàn)單原子的高負(fù)載量始終是貴金屬SACs的主要挑戰(zhàn)之一,應(yīng)重點(diǎn)引入更多的缺陷位點(diǎn)和強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI),以及增加載體的比表面積并構(gòu)建空間限制結(jié)構(gòu);

(2)提高每個(gè)貴金屬原子的催化性能是目前重要的研究課題,貴金屬SACs的催化性能與載體上貴金屬單原子位點(diǎn)的配位環(huán)境和幾何結(jié)構(gòu)密切相關(guān),因此需要各種合理的載體設(shè)計(jì)來調(diào)整貴金屬SACs的催化性能;

(3)加大對貴金屬SACs與載體之間的協(xié)同催化作用的研究,并為其開發(fā)先進(jìn)的表征技術(shù);

(4)貴金屬SACs的可擴(kuò)展生產(chǎn)是工業(yè)應(yīng)用的主要瓶頸,非常需要開發(fā)簡便且可擴(kuò)展的方法來制備具有豐富錨定位點(diǎn)的載體,同時(shí)需要保持載體的高度熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。

Advanced Support Materials and Interactions for Atomically Dispersed Noble-Metal Catalysts: From Support Effects to Design Strategies.Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102556.
https://doi.org/10.1002/aenm.202102556.

2

孫學(xué)良&李雋&谷猛&陳寧Nat. Commun.:預(yù)先定位的孤立原子制備吡咯-N4型SACs的一般策略

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單原子催化劑(SACs)因其優(yōu)越的催化性能在許多領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。由于單原子位點(diǎn)的獨(dú)特性質(zhì),利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應(yīng)用前景?;诖?,加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、清華大學(xué)李雋教授、南方科技大學(xué)谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種利用Pt1原子作為催化劑合成了Co1 SAC。作者首先通過使用負(fù)載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑(Pt1/NCNS),利用原子層沉積(ALD)技術(shù)合成了Co SAC來驗(yàn)證該策略。X射線吸收光譜(XAS)結(jié)果顯示單個(gè)分散的Co1原子。正如XAS和高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)所證實(shí)的那樣,在Co沉積后Pt1原子仍是原子分散的。
此外,作者還表明這種合成策略是通用的,也可以很容易地?cái)U(kuò)展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)模擬和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)分析結(jié)果表明,所制備的Co、Fe和Ni SACs為M1-吡咯-N4結(jié)構(gòu)(M=Fe, Co和Ni)。通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明Pt1原子促進(jìn)Co(Cp)2離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產(chǎn)物通過強(qiáng)化學(xué)吸附進(jìn)一步沉積在基材上,從而導(dǎo)致更高的金屬負(fù)載和Co1原子的形成。這些SACs在析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)下進(jìn)行了評估,通過原位XAS研究揭示了單原子位點(diǎn)的性質(zhì)。此外,在析氧反應(yīng)(OER)中,Ni1 SAC表現(xiàn)出比Fe1和Co1 SACs高得多的活性,與DFT預(yù)測一致。這些新發(fā)現(xiàn)將SACs的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到催化制備方法,為先進(jìn)SACs的合理設(shè)計(jì)提供了可能。

圖文速遞

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圖1. M1Pt1/NCNS催化劑的XAS表征
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圖2. M1Pt1/NCNS催化劑的形貌
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圖3. M1Pt1/NCNS催化劑局部結(jié)構(gòu)的鑒定
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圖4. Co ALD工藝的理論理解示意圖
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圖5. M1Pt1/NCNS(M=Co、Fe和Ni)的理論和實(shí)驗(yàn)電催化分析

總結(jié)展望

總之,作者首次使用非均相負(fù)載的Pt1原子作為催化劑成功合成了M1-吡咯-N4型SACs。XANES模擬和EXAFS分析證實(shí)了這種通用的M1-吡咯-N4骨架。DFT計(jì)算表明Pt1原子作為催化劑調(diào)節(jié)吸附行為并促進(jìn)Co ALD中Co(Cp)2的解離,導(dǎo)致CoCp在吡咯-N4位點(diǎn)上的化學(xué)結(jié)合并形成Co單原子。更重要的是,這種合成策略可以擴(kuò)展到實(shí)現(xiàn)Fe和Ni SACs。這些SACs在HER下進(jìn)行評估,單原子位點(diǎn)的性質(zhì)通過操作XAS研究進(jìn)一步揭示。

在OER中,Ni1Pt1/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對應(yīng)物更好的催化活性,與DFT預(yù)測非常吻合。這些新發(fā)現(xiàn)將SACs的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到催化制備方法,對于先進(jìn)SACs的合理設(shè)計(jì)很有希望。M1原子(M=Fe、Co、Ni)與局部配位N原子之間顯著的共價(jià)金屬-載體相互作用(SMSI)為通過底物設(shè)計(jì)進(jìn)一步調(diào)整催化性能提供了獨(dú)特的機(jī)會。

A general strategy for preparing pyrrolic-N4 type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請注明來源華算科技,注明出處:http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/ccf751ecd7/

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