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重大魏子棟/李莉ACS Catal.: 剖幽析微！揭示Ir-MoO2界面化學(xué)鍵促進(jìn)氫氧化反應(yīng)的調(diào)控機(jī)制

將水電解與氫燃料電池相結(jié)合是實(shí)現(xiàn)氫能回收的一種很有前景的方法，然而，堿性介質(zhì)中 HER/HOR的緩慢動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了氫氣的回收。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，可以通過調(diào)節(jié)界面化學(xué)鍵來微調(diào)負(fù)載型催化劑的電子結(jié)構(gòu)和催化性能，從而實(shí)現(xiàn)高效HOR。

近日，重慶大學(xué)魏子棟、李莉等結(jié)合理論和實(shí)驗(yàn)研究，探索了MoO₂負(fù)載的Ir催化劑不同界面化學(xué)鍵(Ir-O、Ir-Mo和混合Ir-Mo/O)對(duì)HOR活性的調(diào)節(jié)機(jī)制。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由于較少局域化的界面電子，Ir/O-MoO₂通過界面Ir-O鍵通過將電荷從表面轉(zhuǎn)移到界面來降低表面d帶中心，誘導(dǎo)優(yōu)化的H*和弱OH*吸附，然后顯示出更高的HOR理論活性。

相反，Ir/Mo-MoO₂由于大量離域界面電子轉(zhuǎn)移到表面，通過Ir-Mo鍵使表面d帶中心上移，導(dǎo)致與H*和OH*的強(qiáng)烈相互作用，從而表現(xiàn)出相對(duì)較低的HOR活性。

另外，Ir/MoO₂的混合界面Ir-Mo/O鍵相互抵消，導(dǎo)致不規(guī)則的H吸附和較差的HOR活性。電化學(xué)測(cè)試表明，Ir/O-MoO₂催化劑表現(xiàn)出最佳的HOR活性，交換電流密度為1.96 mA cm^-2_ECSA，這高于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的Ir基催化劑。

該工作表明，調(diào)節(jié)界面化學(xué)鍵是設(shè)計(jì)和優(yōu)化低成本和高性能HOR負(fù)載催化劑的有效、精確和可控的策略。

Revealing the Regulation Mechanism of Ir-MoO₂ Interfacial Chemical Bonding for Improving Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c04440

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/b9f1ddc793/

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