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余家國/余火根AM：優(yōu)化富硫NiS1+x助催化劑的原子氫脫附促進(jìn)光催化析氫

低成本的過渡金屬硫族化合物（MS_x）被證明是光催化制氫的潛在候選助催化劑。然而，它們的析氫性能受到暴露硫（S）位點(diǎn)數(shù)量不足以及它們與吸附氫原子（S-H_ads）強(qiáng)鍵合的限制。

基于此，中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）余家國教授和武漢理工大學(xué)余火根教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種活性位點(diǎn)富集調(diào)節(jié)和活性S位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)修飾的有效耦合策略，并利用該策略通過合理的核-殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制備了Au@NiS_1+x納米結(jié)構(gòu)助催化劑。

通過光誘導(dǎo)沉積法將Au納米顆粒優(yōu)先負(fù)載在TiO₂表面上，然后利用選擇性吸附原位光沉積法將富硫NiS_1+x選擇性自組裝到Au表面上以形成核-殼Au@NiS_1+x助催化劑修飾TiO₂光催化劑（表示為TiO₂/Au@NiS_1+x）。

通過光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的TiO₂/Au@NiS_1+x（1.7: 1.3）顯示出最高的析氫速率為9616 μmol h^-1 g^-1，AQE=46.0%，λ=365 nm，分別是TiO₂/NiS_1+x和TiO₂/Au的2.9倍和1.7倍。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算和原位/非原位XPS結(jié)果表明，Au和富硒NiS_1+x之間的電子相互作用可以產(chǎn)生帶負(fù)電的S^δ-原子，其與H_ads原子形成較弱的結(jié)合，從而顯著促進(jìn)H_ads的界面解吸，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)快速析氫反應(yīng)（HER）。

在這種情況下，作者提出了一種電子富集的S^δ-介導(dǎo)的H₂生成機(jī)制來合理化TiO₂/Au@NiS_1+x增強(qiáng)的光活性。該研究提供了一個(gè)新的想法，以增加活性位點(diǎn)的數(shù)量和優(yōu)化H_ads的解吸能量，從而利用它們的協(xié)同作用最大限度地提高光催化制氫的活性。

Optimizing Atomic Hydrogen Desorption of Sulfur-Rich NiS_1+x Cocatalyst for Boosting Photocatalytic H₂ Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202108475.

https://doi.org/10.1002/adma.202108475.

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