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西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變:Co摻雜MoTe2用于電催化HER

西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變:Co摻雜MoTe2用于電催化HER
過渡金屬碲化物的相工程是調(diào)節(jié)化學(xué)鍵和電子構(gòu)型的一種很有前途的方法,它在設(shè)計用于析氫反應(yīng)的高效催化劑方面起著重要作用。并且據(jù)文獻(xiàn)報道,MoTe2的金屬相在半導(dǎo)體相上顯示出顯著的電催化性能。
近日,首爾國立大學(xué)HoWon Jang、西安交通大學(xué)宋忠孝等通過密度泛函理論(DFT )計算,研究了11種過渡金屬摻雜(Hf、Zr、Ta、Cr、Cu、Au、Al、Ag、Co、Ni、Co-Ni)MoTe2催化劑。
西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變:Co摻雜MoTe2用于電催化HER
西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變:Co摻雜MoTe2用于電催化HER
綜合第一性原理計算表明,與特定單金屬摻雜相比,Co-Ni金屬雙摻雜引起的深度電荷轉(zhuǎn)移更好地促進(jìn)了相變。基于上述原理,通過磁控濺射技術(shù)成功沉積了具有不同摻雜濃度的一系列Co和Ni共摻雜MoTe2(Co, Ni-MoTe2)納米薄膜。
在電子注入和應(yīng)變的協(xié)同作用下,Co, Ni-MoTe2具有相當(dāng)大的1T’相,并且Co, Ni-MoTe2薄膜在酸性溶液中電流密度為10 mA cm-2時的HER過電位僅為82 mV,顯示出強(qiáng)的HER活性。
西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變:Co摻雜MoTe2用于電催化HER
為了進(jìn)一步解釋Co, Ni-MoTe2樣品的催化活性增強(qiáng),進(jìn)行了H*吸附自由能(ΔGH*)的DFT計算。結(jié)果表明,Co和Ni的摻雜可以有效調(diào)節(jié)HER過程中活性H原子的吸附和解吸,并且Co, Ni-MoTe2的中間界面與作為活性位點(diǎn)的Co和Ni相比,這更利于吸附H*。
這項研究為金屬相TMD的制備提供了新的途徑,并擴(kuò)大了它們在工業(yè)催化中的應(yīng)用。
Electron Strain-Driven Phase transformation in Transition-Metal-Co doped MoTe2 for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133768

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