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1. Angew.: 計算加實驗：優(yōu)化Ru位點(diǎn)上的氫鍵以實現(xiàn)RuCo ANSs高效堿性HER

8篇催化頂刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等

釕(Ru)基催化劑具有優(yōu)異的的性能和較低的成本，這導(dǎo)致其成為在堿性析氫反應(yīng)(HER)中替代鉑(Pt)的候選催化劑。然而，Ru位點(diǎn)處的氫結(jié)合(Ru-H)限制了釕(Ru)基催化劑的HER活性和實際應(yīng)用?；诖?，慕尼黑大學(xué)Emiliano Cortes團(tuán)隊通過快速共沉淀和電化學(xué)還原法制備了RuCo合金納米片(RuCo ANSs)，以探究Ru-H鍵中Ru和H之間的相互作用。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru-H結(jié)合能的本質(zhì)是 Ru的4dz²軌道和H的1s軌道之間的強(qiáng)相互作用。同時，Ru位點(diǎn)和載體(Co和Ni)之間的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致Ru的4dz²帶中心的適當(dāng)向下移動，導(dǎo)致RuCo體系中H*的吉布斯自由能為0.022 eV，與純Ru體系中的0.133 eV相比大大降低。另外，結(jié)構(gòu)表征表明，Ru原子作為具有平面對稱和Z方向不對稱配位結(jié)構(gòu)的孤立活性位點(diǎn)嵌入Co襯底中，獲得了最佳的4dz²調(diào)控電子結(jié)構(gòu)。

更重要的是，氫傳感器和程序升溫脫附(TPD)測試表明，與純Ru納米粒子相比，RuCo ANS 中的Ru-H相互作用增強(qiáng)。因此，在1 M KOH中，優(yōu)化的RuCo ANSs在10 mA cm^-2電流密度下具有10 mV的超低過電位，Tafel斜率為20.6 mV dec^-1，性能優(yōu)于商用Pt/C；RuCo ANSs在100 mV處的TOF為8.52 s^-1，遠(yuǎn)高于商用Ru/C。綜上，這項工作為通過優(yōu)化活性位點(diǎn)的金屬-H結(jié)合能來促進(jìn)堿性HER提供了新的見解，同時也推動了與氫反應(yīng)相關(guān)的高效催化劑的發(fā)展。

Optimizing Hydrogen Binding on Ru Sites with RuCo Alloy Nanosheets for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113664

2. Angew.: 獨(dú)特“球中球”，性能不用愁。雙功能Co-SAC/RuO₂用于高效穩(wěn)定HER和OER

電化學(xué)水分解產(chǎn)氫是一種方便且具有優(yōu)異前景的技術(shù)方法。但是由于HER和OER緩慢的動力學(xué)以及復(fù)雜的電子轉(zhuǎn)移過程，嚴(yán)重阻礙了電化學(xué)水分解系統(tǒng)的大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)用于析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的高活性和穩(wěn)定的雙功能貴金屬基電催化劑是清潔和可再生能源的關(guān)鍵。近日，清華大學(xué)陳晨團(tuán)隊通過一鍋法成功制備了一種包含在RuO₂球中的Co單原子催化劑(Co-SAC/RuO₂)，并將其用于高效穩(wěn)定HER和OER。

Co單原子被包裹到RuO₂球中，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)導(dǎo)致Co單原子修飾了周圍Ru原子的電子結(jié)構(gòu)，從而顯著提高電催化活性。所制備的Co-SAC/RuO₂具有優(yōu)異的HER和OERE性能。在0.5 M H₂SO₄中，Co-SAC/RuO₂在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位低至45 mV；其在1.0 M KOH溶液中，10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位為200 mV。更重要的是，Co-SAC/RuO₂還具有優(yōu)異的持久穩(wěn)定性，連續(xù)運(yùn)行20小時而沒有發(fā)生明顯的性能變化。

試驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，與RuO₂相比，摻入Co單原子后，Co-SAC/RuO₂的HER和OER的能壘都降低。同時，摻入Co單原子不僅可以提高RuO₂在堿性條件下進(jìn)行OER的穩(wěn)定性，而且顯著提高了其在酸性條件下的HER活性。該項工作為在貴金屬基納米材料中加入過渡金屬單原子提供更深入的見解，并且為設(shè)計出更出色的電催化劑提供了思路。

Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114951

3. AFM: 小角度晶界，高CO₂RR活性！金屬Bi (001)用于將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽

二氧化碳(CO₂)的電化學(xué)還原用于化學(xué)和燃料生產(chǎn)是新能源系統(tǒng)的一個比較熱門的組成部分。具有特定表面的二維鉍已被確定為用于將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的高效電催化劑。然而，開發(fā)用于可能大規(guī)模生產(chǎn)此類Bi材料的可控合成策略仍然極具挑戰(zhàn)性。近日，電子科技大學(xué)康毅進(jìn)、岳秦等提出了一種可擴(kuò)展的化學(xué)界面限制還原方法，用于將BiOBr (001)納米片拓?fù)滢D(zhuǎn)化為金屬Bi (001)多孔納米片(PNS)，以實現(xiàn)高效CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。

由于晶面效應(yīng)、多孔結(jié)構(gòu)和小角度晶界增強(qiáng)CO₂吸附等特性，合成的Bi PNS對甲酸鹽具有超過95%的高選擇性和72 mA cm^-2的高甲酸鹽部分電流密度，其在-1.4 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行10小時，甲酸鹽的電流密度和相應(yīng)的FE均保持穩(wěn)定。值得注意的是，與Bi PNS相比，Bi PNS-240的甲酸鹽部分電流密度顯著降低，證明Bi PNS中的小角度晶界確實能夠提高CO₂到甲酸鹽轉(zhuǎn)化的活性。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在具有小角度晶界的Bi (001)上形成*OCHO的自由能僅為+0.07 eV，而Bi (001)的自由能為+0.81 eV。這些結(jié)果證明小角度晶界可以降低*OCHO形成的自由能，這意味著Bi(001)中晶界的存在可以極大地穩(wěn)定關(guān)鍵反應(yīng)中間體*OCHO。Bi PNS不僅選擇性地暴露(001)表面，而且具有豐富的小角度晶界，很好地解釋了CO₂到甲酸鹽轉(zhuǎn)化的高活性和選擇性。

Scalable Chemical Interface Confinement Reduction BiOBr to Bismuth Porous Nanosheets for Electroreduction of Carbon Dioxide to Liquid Fuel. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107182

4. Small: 2 A cm^-2下亦穩(wěn)定！具有界面sp H-P雜化的NiP₂/Ni₅P₄實現(xiàn)高效持久HER

過渡金屬磷化物的催化析氫活性與磷含量有很大關(guān)系，但性能增強(qiáng)的物理起源仍然不明確，并且因為較差的H*吸附，調(diào)節(jié)磷化鎳(NiP₂/Ni₅P₄)的催化活性仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，休斯頓大學(xué)任志鋒(Zhifeng Ren)、湖南師范大學(xué)周海青、Fang Yu和中南大學(xué)張龍等通過陰離子取代將富P的NiP₂和貧P的Ni₅P₄整合到面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，其中面內(nèi)界面處的P原子作為活性H*吸附位點(diǎn)，從而通過調(diào)節(jié)NiP₂和Ni₅P₄之間的電子結(jié)構(gòu)促進(jìn)析氫反應(yīng)(HER)。

NiP₂/Ni₅P₄雜化物具有良好的活性和導(dǎo)電性，因此在酸中表現(xiàn)出類鉑催化活性。其在酸性溶液中，在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位分別為30 mV和76 mV。它的性能超過了目前報道的大多數(shù)的電催化劑，并且可與Pt催化劑相媲美(10 mA cm^-2/100 mA cm^-2時過電位為30 mV/72 mV)。另外，NiP₂/Ni₅P₄可以在大電流密度下平穩(wěn)運(yùn)行，在2000 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為247 mV。

實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明，NiP₂/Ni₅P₄的P位點(diǎn)表現(xiàn)出中等的氫吸附強(qiáng)度，其作為HER的實際活性位點(diǎn)。另外，NiP₂/Ni₅P₄優(yōu)異的活性源于P 2p和H 1s軌道之間密度態(tài)的適度重疊，從而優(yōu)化了H*吸附強(qiáng)度和動力學(xué)過程。這項工作通過構(gòu)建面內(nèi)異質(zhì)結(jié)來制造堅固的非貴金屬電催化劑的新途徑，為開發(fā)用于水電解的先進(jìn)電催化劑提供新的設(shè)計思路。

Engineering In-Plane Nickel Phosphide Heterointerfaces with Interfacial sp H-P Hybridization for Highly Efficient and Durable Hydrogen Evolution at 2 A cm^-2. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105642

5. Small: 性能好，強(qiáng)度高！S空位誘導(dǎo)空心CuCo₂S₄高效持久ORR

作為典型的電池類型材料，CuCo₂S₄因其高理論比容量而成為超級電容器的有前途的候選材料。然而，其實際應(yīng)用受到固有緩慢的離子擴(kuò)散動力學(xué)和較差的電傳輸特性的困擾。近日，延世大學(xué)Seong Chan Jun、昆士蘭大學(xué)Yusuke Yamauchi、華中科技大學(xué)繆靈、華東師范大學(xué)張健和Ling Kang等通過一種可控的還原策略，以使用乙二醛作為還原劑在沉積在碳布(CC)上的CuCo₂S₄中產(chǎn)生表面硫空位，以加速氧化還原反應(yīng)。

實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明，硫缺陷同時促進(jìn)了OH^–吸附，調(diào)節(jié)了電子結(jié)構(gòu)，增加了CuCo₂S₄的活性位點(diǎn)，從而提高了電化學(xué)儲能性能。結(jié)果顯示，優(yōu)化的S_v-CuCo₂S₄表現(xiàn)出高比容量(1 A g^-1，832 C g^-1)和出色的倍率性能(20 A g^-1時的容量保持率為73.8%)。另外，優(yōu)化的S_v-CuCo₂S₄還具有出色的循環(huán)耐久性(5000次循環(huán)后僅3.0%的容量衰減)。

基于優(yōu)化的S_v-CuCo₂S₄和VN-400 °C組裝的柔性固態(tài)ASC器件，在750 W kg^-1下表現(xiàn)出61.4 W h kg^-1的相當(dāng)大的能量密度，以及優(yōu)異的電容穩(wěn)定性(即使在 10 A g^-1下10000次循環(huán)后，仍具有94.8%的良好循環(huán)能力)。此外，這些器件表現(xiàn)出優(yōu)異的靈活性，在不同彎曲條件下比電容沒有顯著變化，即使在0°到90°之間彎曲500次后，電容衰減也只有6.6%。該工作所提出的設(shè)計證明了通過高性能便攜式電子設(shè)備的表面空位工程調(diào)節(jié)電池類材料反應(yīng)動力學(xué)的可行性。

Realizing Superior Redox Kinetics of Hollow Bimetallic Sulfide Nanoarchitectures by Defect-Induced Manipulation toward Flexible Solid-State Supercapacitors. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104507

6. Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm^-2！痕量S摻雜修飾Sn納米團(tuán)簇用于電還原CO₂

電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為燃料對于實現(xiàn)碳人工循環(huán)是具有前景的方法。盡管有大量關(guān)于CO₂RR錫電極的報道，但其低效率和高過電位極大地阻礙了它們的實際應(yīng)用。基于此，鄭州大學(xué)付永柱、XiaomingWang等通過源自金屬-有機(jī)硫化物復(fù)合物(1,2-Sn(BDT)₂)的痕量硫?qū)υ蛹塖n納米團(tuán)簇進(jìn)行了摻雜修飾(Sn NCs:S)，以有效地將CO₂電還原為C₁化學(xué)品。

與Sn納米顆粒和SnS₂納米片相比，這種Sn NCs:S催化劑對碳質(zhì)產(chǎn)品表現(xiàn)出更高的電流密度(-1.1 V_RHE，42 mA cm^-2)和法拉第效率(90%)。此外，在流通池中應(yīng)用了Sn NCs:S，其表現(xiàn)出優(yōu)異的性能：大電流密度(-1.1 V_RHE，200 mA cm^-2)、低過電位(700 mV以實現(xiàn)80% FE_甲酸鹽)和超過50小時的穩(wěn)健壽命。更重要的是，根據(jù)電化學(xué)實驗和阻抗分析，觀察到微量硫能夠促進(jìn)Sn基催化劑的CO₂RR性能。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，S原子更傾向于在催化劑表面形成三配位，并可以提供足夠的表面活性位點(diǎn)。與沒有S摻雜的Sn催化劑相比，隨著S摻雜到Sn催化劑中，*HCOOH中間體更穩(wěn)定，這有利于提高電化學(xué)CO₂RR活性和產(chǎn)物選擇性。該研究為設(shè)計高度分散的電催化劑以高效穩(wěn)定地將CO₂轉(zhuǎn)化為C₁化學(xué)品開辟了一條有吸引力的途徑。

Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO₂. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936

7. Chem. Eng. J.: 電子應(yīng)變驅(qū)動相變：Co摻雜MoTe₂用于電催化HER

過渡金屬碲化物的相工程是調(diào)節(jié)化學(xué)鍵和電子構(gòu)型的一種很有前途的方法，它在設(shè)計用于析氫反應(yīng)的高效催化劑方面起著重要作用。并且據(jù)文獻(xiàn)報道，MoTe₂的金屬相在半導(dǎo)體相上顯示出顯著的電催化性能。近日，首爾國立大學(xué)HoWon Jang、西安交通大學(xué)宋忠孝等通過密度泛函理論(DFT )計算，研究了11種過渡金屬摻雜(Hf、Zr、Ta、Cr、Cu、Au、Al、Ag、Co、Ni、Co-Ni)MoTe₂催化劑。

綜合第一性原理計算表明，與特定單金屬摻雜相比，Co-Ni金屬雙摻雜引起的深度電荷轉(zhuǎn)移更好地促進(jìn)了相變?；谏鲜鲈恚ㄟ^磁控濺射技術(shù)成功沉積了具有不同摻雜濃度的一系列Co和Ni共摻雜MoTe₂(Co, Ni-MoTe₂)納米薄膜。在電子注入和應(yīng)變的協(xié)同作用下，Co, Ni-MoTe₂具有相當(dāng)大的1T’相，并且Co, Ni-MoTe₂薄膜在酸性溶液中電流密度為10 mA cm^-2時的HER過電位僅為82 mV，顯示出強(qiáng)的HER活性。

為了進(jìn)一步解釋Co, Ni-MoTe₂樣品的催化活性增強(qiáng)，進(jìn)行了H*吸附自由能(ΔG_H*)的DFT計算。結(jié)果表明，Co和Ni的摻雜可以有效調(diào)節(jié)HER過程中活性H原子的吸附和解吸，并且Co, Ni-MoTe₂的中間界面與作為活性位點(diǎn)的Co和Ni相比，這更利于吸附H*。這項研究的發(fā)現(xiàn)為金屬相TMD的制備提供了新的途徑，并擴(kuò)大了它們在工業(yè)催化中的應(yīng)用。

Electron Strain-Driven Phase transformation in Transition-Metal-Co doped MoTe₂ for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133768

8. Chem. Eng. J.: 具有協(xié)同效應(yīng)的分層1T/2H-MoS₂@PNC用作超快耐用負(fù)極材料

鈉離子電池(SIBs)被認(rèn)為是替代鋰離子電池的下一代儲能系統(tǒng)。但是由于Na⁺(1.06 ?)半徑比Li⁺(0.76 ?)半徑大，因此商業(yè)石墨無法直接用作SIB的負(fù)極材料。MoS₂因其高容量和層狀晶體結(jié)構(gòu)而受到研究人員的廣泛關(guān)注。而常用的2H-MoS₂固有的導(dǎo)電性差和體積變化大，導(dǎo)致倍率性能差和循環(huán)性能差。近日，煙臺大學(xué)姜付義、周艷麗等通過簡單的三步策略，制備了3D N、P共摻雜碳網(wǎng)絡(luò)負(fù)載1T/2H-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑(1T/2H-MoS₂@PNC)。

依賴于1T/2H-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)和N、P共摻雜PNC的協(xié)同效應(yīng)，最佳的1T/2H-MoS₂@PNC表現(xiàn)出高可逆容量(475 mAh g^-1，0.5 A g^-1)，出色的倍率性能(347 mAh g^-1，10 A g^-1)和多達(dá)1000次循環(huán)的長期循環(huán)壽命并且無容量損失，性能明顯優(yōu)于具有不同碳含量/合成溫度的1T/2H-MoS₂@PNC , 2H-MoS₂@PNC和1T/2H-MoS₂@NC。

反應(yīng)動力學(xué)和理論計算表明，1T/2H-MoS₂和PNC的N、P共摻雜具有協(xié)同優(yōu)勢，可以提高催化劑電導(dǎo)率，1T/2H-MoS₂@PNC在電化學(xué)反應(yīng)過程中具有緩慢的擴(kuò)散阻抗和高電荷轉(zhuǎn)移效率，同時，整個電荷存儲過程中高百分比的贗電容行為有助于高可逆容量。組裝好的Na₃V₂(PO₄)₃//1T/2H-MoS₂@PNC電池也表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能(在0.5 A g^-1超過300個循環(huán)，216mA g^-1的放電容量)。所有結(jié)果都表明1T/2H-MoS₂@PNC作為高性能負(fù)極材料在大規(guī)模儲能方面的應(yīng)用前景。

Rationally Designed Hierarchical N, P Co-Doped Carbon Connected 1T/2H-MoS₂ Heterostructures with Cooperative Effect as Ultrafast and Durable Anode Materials for Efficient Sodium Storage. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133778

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