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?武大曹余良/方永進(jìn)Angew：溶劑的溶劑化能力與電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的相關(guān)性

Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)在決定電解液的物理化學(xué)性質(zhì)方面起著重要作用。然而，迄今為止，不同電解液溶劑的溶劑化能力仍沒有明確的定義，甚至優(yōu)先參與溶劑化結(jié)構(gòu)的溶劑也仍存在爭議。

圖1.?不同溶劑的介電常數(shù)、施主數(shù)和最小靜電電勢

武漢大學(xué)曹余良、方永進(jìn)等通過實(shí)驗(yàn)表征和計(jì)算，全面探討了Li⁺的溶劑化能力和溶劑化過程。具體而言，作者揭示了溶劑的溶劑化能力代表了Li⁺與溶劑之間相互作用的強(qiáng)度，而溶劑化結(jié)構(gòu)則是Li⁺-溶劑和Li⁺-陰離子之間相互作用競爭的結(jié)果。

這項(xiàng)工作通過傅立葉變換紅外光譜法（FT-IR）比較純?nèi)軇┖突旌先軇╇娊庖褐袇⑴c溶劑化結(jié)構(gòu)的溶劑分子比例，發(fā)現(xiàn)溶劑的溶劑化力順序?yàn)椋≒C < DEC < DMF）。

圖2.?單溶劑和混合溶劑電解液中的配位分析

密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步有效地說明了鋰離子、陰離子和溶劑之間的相互作用。此外，作者還發(fā)現(xiàn)，在大多數(shù)電解液體系中，陰離子傾向于通過Li⁺-陰離子（離子-離子）相互作用進(jìn)入溶劑化鞘，而溶劑的屏蔽效應(yīng)會(huì)削弱這種作用。

這項(xiàng)研究解決了對溶劑的溶劑化能力和溶劑化過程的不同理解，為指導(dǎo)先進(jìn)鋰離子電池多功能電解液的設(shè)計(jì)提供了基本原理。

圖3. 溶劑對陰離子參與溶劑化結(jié)構(gòu)的影響

Correlating the Solvating Power of Solvents with the Strength of Ion-Dipole Interaction in Electrolytes of Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202312373

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