考慮到僅由CO2和H2O作為反應(yīng)物的電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)的產(chǎn)品種類有限,希望通過(guò)引入提供元素多樣性的額外反應(yīng)物來(lái)擴(kuò)大產(chǎn)品范圍。從理論上講,將含有無(wú)機(jī)雜原子的反應(yīng)物整合到電催化CO2還原中,可以實(shí)現(xiàn)有價(jià)值產(chǎn)品的可持續(xù)合成,例如有機(jī)氮化合物,其應(yīng)用廣泛,但是通常依賴于能源密集型和依賴化石燃料的Haber-Bosch工藝產(chǎn)生的NH3進(jìn)行工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)。基于此,美國(guó)耶魯大學(xué)王海梁教授(通訊作者)等人報(bào)道了他們從反應(yīng)性、催化作用和機(jī)理三個(gè)方面綜述了氮(N)-偶聯(lián)CO2電還原的研究進(jìn)展。首先,作者綜述了CO2和不同氮前體(包括NO3–、NO2–、N2)電化學(xué)合成尿素的研究進(jìn)展。作者關(guān)注的是能夠催化該反應(yīng)的各種材料以及仍在爭(zhēng)論中的潛在反應(yīng)機(jī)理。然后,作者討論了NH3集成電催化CO還原合成乙酰胺的反應(yīng)。該反應(yīng)是由銅(Cu)基催化劑實(shí)現(xiàn)的,銅(Cu)基催化劑可以在CO還原過(guò)程中有效地建立C-C鍵。其次,作者介紹了電化學(xué)CO2和NO3–共還原生成脂肪族胺的最新進(jìn)展。這些反應(yīng)由酞菁鈷(CoPc)或銅等催化劑實(shí)現(xiàn),而這些催化劑可以將CO2還原為醛。最后,作者總結(jié)了N-集成電催化CO2還原合成有機(jī)氮化合物的前景,重點(diǎn)介紹了如何通過(guò)理解反應(yīng)機(jī)理來(lái)擴(kuò)大反應(yīng)范圍和提高產(chǎn)品收率。Accessing Organonitrogen Compounds via C-N Coupling in Electrocatalytic CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c10714.https://doi.org/10.1021/jacs.1c10714.