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ACS Catal.: 電化學(xué)活化構(gòu)建核與殼，誘導(dǎo)原子重排以促進(jìn)酸性O(shè)RR

迄今為止，PEMFC仍然依賴于Pt基催化劑，因?yàn)榕c其他金屬基催化劑相比，它們的氧還原反應(yīng)(ORR)的氧結(jié)合能適中。在Pt基合金結(jié)構(gòu)中，由于電化學(xué)活性表面積的增加，非Pt金屬成分的選擇性浸出(稱為“脫合金”)可提高反應(yīng)期間的催化活性。這表明在Pt基合金結(jié)構(gòu)中，電化學(xué)刺激引起結(jié)構(gòu)變化，非Pt組分在決定催化性能方面起著重要作用。

近日，韓國科學(xué)技術(shù)研究院(KIST)Sung Jong Yoo、全北國立大學(xué)Pil Kim等通過電化學(xué)活化法制備了高活性和耐用的Pd@Cu@Pt核殼催化劑用于酸性O(shè)RR，并闡明了性能改進(jìn)與重復(fù)電位循環(huán)之間的相關(guān)性，性能超出了簡(jiǎn)單的脫合金效果。

在沒有任何添加劑的條件下，僅使用金屬前體通過電化學(xué)銅沉積、電偶置換和氫氣介導(dǎo)的Pt沉積制備Pd@Cu@Pt催化劑。最重要的是，電化學(xué)活化前后Pd@Cu @Pt的Pt質(zhì)量歸一化活性分別為1.23 A mg^-1_Pt和2.51 A mg^-1_Pt，電化學(xué)活化后比商業(yè)Pt/C(0.33 A mg^-1_Pt)高7.6倍。

除了與商業(yè)Pt/C相比，Pd@Cu@Pt-EA的質(zhì)量活性優(yōu)于其他最先進(jìn)的Pd和Pt基電催化劑。通過同步加速器XPS分析，電化學(xué)活化后的性能增強(qiáng)歸因于通過原子重排在Pd@Cu@Pt中形成亞表面PtCu合金。

另外，同步加速器XAS通過闡述白線強(qiáng)度和原子配位進(jìn)一步證明了PtCu的存在。Pd@Cu@Pt-EA表現(xiàn)出很高的耐用性(Pt質(zhì)量歸一化活性：2.62 A mg^-1_Pt)，這歸因于Pd而非Cu的犧牲溶解，從而在惡劣的電化學(xué)條件下保持PtCu結(jié)構(gòu)。

DFT計(jì)算證實(shí)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明表面和亞表面上的局部PtCu形成是熱力學(xué)有利的過程，并且Pd的優(yōu)先溶解是Pd@Cu@Pt具有優(yōu)異耐久性的原因。因此，本研究的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果為通過簡(jiǎn)單、綠色的合成方法制備高活性和耐用的ORR催化劑提供了技術(shù)指導(dǎo)，并闡明了在電化學(xué)條件下催化劑模型的活性和耐久性增強(qiáng)的根源。

Atomic Rearrangement in Core-Shell Catalysts Induced by Electrochemical Activation for Favorable Oxygen Reduction in Acid Electrolytes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03879

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