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柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超穩(wěn)定！超細(xì)RuP2在1 A cm-2下穩(wěn)定高效析氫

電解水已成為提供高附加值和高純度氫氣零碳排放的新方法。目前，鉑(Pt)貴基材料是性能最好的基準(zhǔn)(析氫反應(yīng))HER催化劑，其吸氫吉布斯自由能接近于零。然而，它們的應(yīng)用受到稀缺性和高成本的嚴(yán)重限制，這迫使材料科學(xué)家尋找相對低成本和高性能的電催化劑。

基于此，中國石油大學(xué)(華東)柴永明、董斌等通過將氧橋聯(lián)的[WO₄]四面體摻入乙二胺四乙酸 (EDTA)-三聚氰胺甲醛(MF)配體中，合成了均勻且高密度的W摻雜超小RuP₂(W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC)。

EDTA-MF顯示出強(qiáng)烈的金屬-載體相互作用，這有利于實(shí)現(xiàn)最佳分散、最高Ru產(chǎn)率和催化劑高HER活性。另外，W原子調(diào)節(jié)局部電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境，導(dǎo)致更快的質(zhì)子供應(yīng)和氫釋放，因此W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC在酸性和堿性條件下，電流密度為10 mA cm^-2時的HER過電位分別為27 mV和66 mV。

值得注意的是，W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在堿性條件下，階段性500 mA cm^-2-1000 mA cm^-2電流密度下持續(xù)運(yùn)行1000小時，在酸性條件下1000 mA cm^-2下連續(xù)運(yùn)行約300小時，這是因?yàn)镋DTA-MF和金屬-O位點(diǎn)穩(wěn)定了RuP₂納米團(tuán)簇。

實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明，W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC優(yōu)異的HER性能歸結(jié)為以下原因：

1.EDTA和 MF配體協(xié)同促進(jìn)分散和高產(chǎn)量的超細(xì)RuP₂物種，導(dǎo)致W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC具有豐富的活性位點(diǎn)；

2.利用[WO₄]可以將W摻雜到RuP₂晶格中，導(dǎo)致電子傳輸速度加快，水離解速度加快，ΔG_H*降低；誘導(dǎo)的金屬-O位點(diǎn)充當(dāng)弱配體以防止催化劑團(tuán)聚；

3.與原位生成的超薄碳基體相結(jié)合的金屬活性物質(zhì)增強(qiáng)了催化劑導(dǎo)電性和電化學(xué)表面積，這保證了非均相催化體系中活性RuP₂中心和傳質(zhì)的可及性的優(yōu)化；

4.EDTA-MF網(wǎng)絡(luò)和WO簇大大降低了W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC的團(tuán)聚傾向，保證了催化劑運(yùn)行時超強(qiáng)穩(wěn)定性。

High-Density Ultrafine RuP₂ with Strong Catalyst-Support Interaction Driven by Dual-Ligand and Tungsten-Oxygen Sites for Hydrogen Evolution at 1 A cm^-2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120917

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