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鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm-2!痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2

鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm-2!痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2
電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化為燃料對于實現(xiàn)碳人工循環(huán)是具有前景的方法。盡管有大量關(guān)于CO2RR錫電極的報道,但其低效率和高過電位極大地阻礙了它們的實際應(yīng)用。
基于此,鄭州大學(xué)付永柱XiaomingWang等通過源自金屬-有機硫化物復(fù)合物(1,2-Sn(BDT)2)的痕量硫?qū)υ蛹塖n納米團簇進行了摻雜修飾(Sn NCs:S),以有效地將CO2電還原為C1化學(xué)品。
鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm-2!痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2
鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm-2!痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2
與Sn納米顆粒和SnS2納米片相比,這種Sn NCs:S催化劑對碳質(zhì)產(chǎn)品表現(xiàn)出更高的電流密度(-1.1 VRHE,42 mA cm-2)和法拉第效率(90%)。
此外,在流通池中應(yīng)用了Sn NCs:S,其表現(xiàn)出優(yōu)異的性能:大電流密度(-1.1 VRHE,200 mA cm-2)、低過電位(700 mV以實現(xiàn)80% FE甲酸鹽)和超過50小時的穩(wěn)健壽命。
更重要的是,根據(jù)電化學(xué)實驗和阻抗分析,觀察到微量硫能夠促進Sn基催化劑的CO2RR性能。
鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達(dá)200 mA cm-2!痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2
實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明,S原子更傾向于在催化劑表面形成三配位,并可以提供足夠的表面活性位點。與沒有S摻雜的Sn催化劑相比,隨著S摻雜到Sn催化劑中,*HCOOH中間體更穩(wěn)定,這有利于提高電化學(xué)CO2RR活性和產(chǎn)物選擇性。
該研究為設(shè)計高度分散的電催化劑以高效穩(wěn)定地將CO2轉(zhuǎn)化為C1化學(xué)品開辟了一條有吸引力的途徑。
Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936

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