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北科/安大AFM: 大球載小球，性能大提升！將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER

電化學析氫反應(HER)被認為是轉換和存儲可再生能量(如太陽能、風能和潮汐能)的有效方法。貴金屬鉑(Pt)基催化劑由于與氫的有利結合能而對HER表現出高活性和快速反應動力學。然而，其稀缺性和高成本仍然阻礙了其大規(guī)模應用。

基于此，北京科技大學姜勇、安徽大學李廣、楊麗和林運祥等將碳負載的α-MoC_{1- x}納米顆粒用于錨定零價Pt單原子(Pt SA/α-MoC_{1- x}@C)，并將其用作pH通用HER電催化劑。

實驗分析和DFT計算表明，Pt原子均勻分散到α-MoC_{1- x}上，并且由于原子界面之間電荷極化的強相互作用，單原子Pt呈現零價態(tài)。

在0.5 M H₂SO₄、1.0 M KOH和1.0 M PBS溶液中，優(yōu)化后的Pt SA/α-MoC_{1- x}@C(具有0.75 wt%的Pt負載量)在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位分別僅為12 mV、21 mV和36 mV，在100 mV下的周轉頻率分別為31.98 H₂ s^-1、27.00 H₂ s^-1和21.39 H₂ s^-1，這表明優(yōu)化后的Pt SA/α-MoC_{1- x}@C具有優(yōu)異的pH通用HER活性。

密度泛函理論(DFT)計算進一步證明，α-MoC_{1- x}和Pt原子之間的強金屬-載體相互作用使得反應物和中間體在催化劑表面上具有最佳的吸附/解吸，并且其協同作用導致Pt SA/α-MoC_{1- x}@C優(yōu)異的pH通用析氫。

總的來說，該項工作為重新優(yōu)化單原子周圍的配位環(huán)境以建立高性能單原子電催化劑提供了新的見解。

Confining Zero-Valent Platinum Single Atoms in α-MoC_1-x for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108464

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