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疏水性決定了水介質(zhì)中各種過程的基本物理特性，如蛋白質(zhì)折疊、自組裝和聚集。亞微米大小的疏水油滴或水滴是了解疏水性工作原理的重要模型系統(tǒng)。然而，這些界面的電荷和結(jié)構(gòu)都備受爭議。

自19世紀末和20世紀初以來，疏水納米液滴和空氣/氣體氣泡已被制備和調(diào)查。早期實驗報告了令人驚訝的觀察結(jié)果，即水中的油滴或氣泡表現(xiàn)出負zeta電位。zeta電位被解釋為液滴滑動平面上的靜電勢，滑動平面是將運動分子與靜止分子分開的平面。

關(guān)于油滴的負電荷，有兩種主要解釋。最早的解釋是OH^–離子的吸附，因為這些離子是水中負電荷的唯一離子來源。然而，OH^–的吸附尚未經(jīng)過光譜驗證，大多數(shù)理論研究尚未發(fā)現(xiàn)OH^–在疏水界面的任何熱力學(xué)穩(wěn)定性。OH^–是一個不可偏振的小離子，更傾向于形成水合物，而不是吸附在界面上。最近，分子動力學(xué)(MD)模擬預(yù)測了水和油分子之間明顯的電荷轉(zhuǎn)移，這一現(xiàn)象得到了重新定義。靜電極化是束縛電荷位移的度量。雖然這兩個概念是相互關(guān)聯(lián)的，但通常假設(shè)極化僅限于分子。

雖然電荷轉(zhuǎn)移模型表明，水是油滴電荷存在的關(guān)鍵，但這種水在油旁邊的結(jié)構(gòu)同樣存在爭議。前人用表面選擇性光譜技術(shù)——振動和頻光譜研究了與非極性液體或氣體延伸平面界面接觸的水。然而，從疏水界面記錄的光譜在整個文獻中差異很大。因此，疏水液體物質(zhì)旁邊的水結(jié)構(gòu)仍然未知。

瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Sylvie Roke和意大利國際理論物理中心Ali Hassanali等人在Science上發(fā)表文章，Charge transfer across C–H···O hydrogen bonds stabilizes oil droplets in water，解開了與分散在水中的疏水液滴接觸的水的結(jié)構(gòu)，并研究了負電荷的來源。

作者使用偏振振動和頻散射（SFS）光譜測量了水中十六烷液滴的界面H鍵網(wǎng)絡(luò)。光譜峰值比表明，油水界面的H鍵網(wǎng)絡(luò)比空氣-水界面更強。此外，極化分析顯示，寬光譜區(qū)域（從~2550到~2750 cm^-1）起源于與油滴相互作用的界面水分子。這些光譜特征以及水和油之間的相互作用表明，電荷從水O原子轉(zhuǎn)移到油中的C-H基團。界面油分子的C-H的藍移證實了這種電荷轉(zhuǎn)移。MD模擬證實了這一觀察，并揭示了水和油之間存在“不適當(dāng)”的C-H···OH鍵。作者展示了兩種不同的方法來抑制電荷從水向油分子的轉(zhuǎn)移，從而導(dǎo)致近零或正電位。在這兩種情況下，油相的C-H頻率偏移都是相反的。

因此，電荷從界面水轉(zhuǎn)移到油分子是水中油滴負電荷的來源，并使其穩(wěn)定。這項工作還表明，和頻散射光譜是一種強大的技術(shù)，可以提高我們對水介導(dǎo)化學(xué)和生物系統(tǒng)中疏水性的認識。

圖文詳情

水和油混合，兩幅圖，發(fā)一篇Science！

圖1. 油滴表面的水結(jié)構(gòu)測試

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圖2. 界面的C-H···O – H鍵

文獻信息

Charge transfer across C–H···O hydrogen bonds stabilizes oil droplets in water. SCIENCE, 374, 6573, 1366-1370. DOI: 10.1126/science.abj3007

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj3007

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