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駱靜利Chem. Eng. J.: 氫氧化物起大作用!原位生成的氫氧化物促進(jìn)電催化CO2RR

駱靜利Chem. Eng. J.: 氫氧化物起大作用!原位生成的氫氧化物促進(jìn)電催化CO2RRCO2電化學(xué)還原為CO是可持續(xù)碳循環(huán)的一種有吸引力的方法。然而,CO2還原反應(yīng)(CO2RR)的活性和選擇性通常受到水性介質(zhì)中競爭性析氫反應(yīng)(HER)的限制,因此,開發(fā)能夠有效促進(jìn)CO2RR轉(zhuǎn)化為CO同時(shí)抑制競爭性 HER 的先進(jìn)催化劑具有重要意義。
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基于此,阿爾伯塔大學(xué)駱靜利團(tuán)隊(duì)通過在電化學(xué)CO2RR條件下合成菱面體CdCO3晶體(i-CdCO3),并且引入了原位生成的氫氧化物。生成的氫氧化物有助于提高電極/電解質(zhì)界面的局部pH值,從而有效地抑制HER。
結(jié)果,得到的i-CdCO3與具有相似形態(tài)的預(yù)合成CdCO3相比,在-0.66 V至-1.16 V的寬電位窗口中表現(xiàn)出顯著的CO法拉第效率(超過90%),并且具有接近100%的選擇性。
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此外,i-CdCO3在-1.26 V下能夠提供-24.8 mA mg-1的大電流密度,以及36小時(shí)的良好穩(wěn)定性和可忽略不計(jì)的降解,進(jìn)一步證明了其在高效CO2RR方面的優(yōu)越性。
該研究提出了一種很有前景的設(shè)計(jì)策略,通過在電極附近原位產(chǎn)生氫氧化物來抑制不利的HER來提高CO2RR系統(tǒng)的選擇性,為設(shè)計(jì)用于電化學(xué)CO2RR的廉價(jià)且選擇性的催化劑系統(tǒng)提供新的見解。
In-Situ Generated Hydroxides Realize Near-Unity CO Selectivity for Electrochemical CO2 Reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.133785

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