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固體電解質(zhì)界面 (SEI) 在確定界面穩(wěn)定性方面起著關(guān)鍵作用，這反過來又會影響鋰金屬負(fù)極的電鍍/剝離過程。目前大量研究集中在SEI的組成對界面穩(wěn)定性的貢獻(xiàn)上，有關(guān)SEI結(jié)構(gòu)的研究很少。

崔光磊/董杉木InfoMat：揭示SEI結(jié)構(gòu)對界面穩(wěn)定性的關(guān)鍵影響

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、董杉木研究員等人通過稀釋電解液 (1 M LiTFSI-PC) 和超濃縮電解液 (8 M LiTFSI-PC) 的綜合比較來說明SEI結(jié)構(gòu)的重要性。

原位光學(xué)和原子力顯微鏡（AFM）觀察表明，在濃縮電解液中可以得到光滑緊湊的集成SEI層的鋰負(fù)極，實(shí)現(xiàn)了均勻電鍍。然而，X射線光電子能譜（XPS）和分子動力學(xué)模擬表明，與一般理解相反，在兩種電解液中循環(huán)的鋰負(fù)極的SEI成分幾乎相同。

圖1. 鋰金屬在具有不同電解液的Li|Li對稱電池中的原位沉積形態(tài)

通過二次離子質(zhì)譜 (SIMS) 的深入分析表明兩種電解液SEI的結(jié)構(gòu)非常不同。在濃電解液中，SEI層是一個厚度超過數(shù)百納米的骨架區(qū)域，層結(jié)構(gòu)緊湊，這主要是由于界面層的溶解度降低和優(yōu)異的形成動力學(xué)。

這些結(jié)果表明電鍍/剝離性能的提高歸因于SEI結(jié)構(gòu)的改變，而不是SEI的成分，這為鋰金屬電池中超濃縮電解液的優(yōu)異性能提供了新的認(rèn)識。

圖2. 鋰負(fù)極循環(huán)后的SIMS光譜及SEM表征

Uncovering the critical impact of the solid electrolyte interphase structure on the interfacial stability, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12249

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