人物介紹

張強(qiáng)，清華大學(xué)長聘教授、博士生導(dǎo)師。曾獲得國家自然科學(xué)基金杰出青年基金、教育部青年科學(xué)獎(jiǎng)、北京青年五四獎(jiǎng)?wù)?、英國皇家學(xué)會Newton Advanced Fellowship、清華大學(xué)劉冰獎(jiǎng)、國際電化學(xué)會議Tian Zhaowu獎(jiǎng)。2017—2021年連續(xù)五年被評為“全球高被引科學(xué)家”。長期從事能源化學(xué)與能源材料的研究。近年來，致力于將國家重大需求與基礎(chǔ)研究相結(jié)合，面向能源存儲和利用的重大需求，重點(diǎn)研究鋰-硫電池、鋰-金屬電池、固態(tài)電池的原理和關(guān)鍵能源材料。提出了鋰-硫電池中的鋰鍵化學(xué)、離子溶劑配合物概念，并根據(jù)高能電池需求，研制出復(fù)合金屬-鋰負(fù)極、碳-硫復(fù)合正極等多種高性能能源材料，構(gòu)筑了鋰-硫軟包電池器件?，F(xiàn)擔(dān)任國際期刊Angew. Chem.首屆顧問編輯；J Energy Chem.、Energy Storage Mater.副主編；Matter, Adv. Funct. Mater.，儲能科學(xué)與技術(shù)等期刊編委。

在2021年12月10日，該團(tuán)隊(duì)與其他課題組合作分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=15.419）和Angew. Chem. Int. Ed.（IF= 15.336）發(fā)表了最新成果。下面，對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

張強(qiáng)&張學(xué)強(qiáng)JACS：復(fù)合Li負(fù)極的連續(xù)轉(zhuǎn)化-脫嵌脫Li機(jī)制

鋰（Li）金屬負(fù)極對高能量密度電池十分具有吸引力。在基于轉(zhuǎn)化反應(yīng)的Li沉積-脫嵌過程中不可避免地會產(chǎn)生“死Li”，這會嚴(yán)重消耗活性Li和電解質(zhì)，并且導(dǎo)致壽命縮短。

基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和北京理工大學(xué)張學(xué)強(qiáng)副研究員等報(bào)道了一種連續(xù)轉(zhuǎn)化-脫嵌（CTD）的脫Li機(jī)制，通過操縱負(fù)極的過電位來抑制“死Li”的產(chǎn)生，從而提高了金屬Li的利用效率，并減少了“死Li”的產(chǎn)生，進(jìn)而提高循環(huán)穩(wěn)定性。在初始循環(huán)過程中，僅通過Li金屬的轉(zhuǎn)化反應(yīng)進(jìn)行脫Li。

在循環(huán)后，當(dāng)負(fù)極的過電位高于Li化石墨的脫Li電位時(shí)，就會觸發(fā)脫嵌反應(yīng)，從而完成整個(gè)CTD脫Li過程，進(jìn)而大大減少因?yàn)檗D(zhuǎn)化反應(yīng)而形成的“死Li”。在實(shí)際條件下，基于CTD脫Li機(jī)制的工作電池可以保持210次循環(huán)，容量保持率為80%，而裸露的Li負(fù)極僅能循環(huán)110次。

此外，具有CTD脫Li機(jī)制的1 Ah軟包電池可以實(shí)現(xiàn)150次循環(huán)。將該復(fù)合負(fù)極與電壓更高的NCM811正極構(gòu)建組成的全電池，基于全部質(zhì)量計(jì)算時(shí)其能量密度可超過400 Wh kg^-1。總之，該工作巧妙地通過控制負(fù)極的脫Li機(jī)制來抑制死鋰的產(chǎn)生，并為復(fù)合Li負(fù)極的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖文速遞

圖1. 脫Li機(jī)制示意圖

圖2. 復(fù)合Li負(fù)極在實(shí)際循環(huán)中的過電位演化

圖3. 復(fù)合負(fù)極中Li化石墨中鋰離子的利用

圖4. CTD脫Li機(jī)制

圖5. 紐扣和軟包電池的循環(huán)性能

總結(jié)展望

總之，作者證明了一種連續(xù)轉(zhuǎn)化-脫嵌（CTD）脫Li機(jī)制，構(gòu)建了一種實(shí)用的Li金屬-石墨復(fù)合負(fù)極。由于初始循環(huán)中的過電位小于0.1 V（vs Li/Li⁺），因此，負(fù)極發(fā)生的是Li金屬的轉(zhuǎn)化發(fā)應(yīng)。當(dāng)負(fù)極的過電位超過鋰化石墨的脫Li電位時(shí)，鋰化石墨參與到脫Li過程。

由于鋰離子被迅速補(bǔ)充到石墨中，脫Li機(jī)制可以持續(xù)地貢獻(xiàn)容量，因此“死Li”的積累在隨后的循環(huán)中減少。采用基于CTD脫Li機(jī)理的Li/C復(fù)合負(fù)極的全電池可以保持210次循環(huán)，容量保持率為80%。此外，1 Ah軟包電池可以進(jìn)行150次循環(huán)，證實(shí)了CTD機(jī)制的實(shí)際應(yīng)用潛力。本文提出的原理和設(shè)計(jì)方案也可以推廣至其他采用活潑金屬作為負(fù)極材料的二次電池體系。

A Successive Conversion-Deintercalation Delithiation Mechanism for Practical Composite Lithium Anodes.J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08606.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08606.

張強(qiáng)&李博權(quán)Angew.：首次報(bào)道！Li-S電池中二硫化物電催化劑的表面凝膠化

鋰-硫（Li-S）電池因其理論能量密度高達(dá)2600 Wh kg^-1，而被高度視為下一代儲能裝置。正極多硫化物電催化劑已被廣泛研究，以促進(jìn)緩慢的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)高性能Li-S電池。探索電催化劑的表面結(jié)構(gòu)對于理解多硫化物電催化機(jī)理和合理設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑具有重要意義。

基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和北京理工大學(xué)李博權(quán)助理教授（共同通訊作者）等人首次確定了Li-S電池中二硫化物電催化劑的表面凝膠。具體而言，二硫化物電催化劑上的路易斯（Lewis）酸位點(diǎn)觸發(fā)1, 3-二氧環(huán)烷（DOL）溶劑的開環(huán)聚合反應(yīng)，導(dǎo)致催化劑表面被凝膠層包覆，進(jìn)而使電催化活性降低。

為了解決上述問題，作者將Lewis堿三乙胺（TEA）作為競爭性抑制劑引入鋰離子電池（LIBs）中，以抑制催化劑表面凝膠化。因此，具有二硫化物電催化劑和TEA抑制劑的Li-S電池具有更高的比容量、更好的倍率響應(yīng)和更長的循環(huán)壽命。該工作為多硫化物電催化劑的表面結(jié)構(gòu)提供了新的見解，并啟發(fā)了對Li-S電池中多硫化物電催化劑表面結(jié)構(gòu)調(diào)控的進(jìn)一步研究。

圖文速遞

圖1. MoS₂凝膠化

圖2. 凝膠化前后MoS₂表面的表征

圖3. MoS₂表面凝膠化對硫氧化還原電催化性能的影響

圖4. 使用TEA競爭性抑制

圖5. 具有TEA和二硫化物電催化劑的Li-S電池性能

總結(jié)展望

總之，作者首次揭示了Li-S電池中催化劑表面凝膠化的現(xiàn)象，并且闡明了其產(chǎn)生機(jī)制是因?yàn)槿軇?, 3-二氧環(huán)烷（DOL）在催化劑表面Lewis酸位點(diǎn)作用下發(fā)生開環(huán)聚合反應(yīng)，從而影響催化劑的催化活性和電池性能。作者根據(jù)Lewis酸堿理論，引入Lewis堿三乙胺（TEA）作為競爭性抑制劑，有效的阻止了催化劑表面的凝膠化，提升了實(shí)際條件下催化劑的活性和電池性能。該工作不僅加深了對催化劑表面結(jié)構(gòu)與組成的認(rèn)識，而且為合理設(shè)計(jì)Li-S電池的催化劑提供了新思路。

Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium-Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114671.

https://doi.org/10.1002/anie.202114671.

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