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Nat. Commun.：使用薄膜反應(yīng)和電沉積制造的用于水氧化的可擴展、高度穩(wěn)定的硅基金屬-絕緣體-半導(dǎo)體光陽極

光電化學(xué)(PEC)水分解是一種將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔和可儲存化學(xué)能的有前景的技術(shù)。在PEC 電池中，半導(dǎo)體光電極吸收光子以產(chǎn)生光生載流子方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。硅基光電極由于硅的中等帶隙 (1.12 eV)、高電荷遷移率和擴散長度以及完善的技術(shù)基礎(chǔ)設(shè)施等優(yōu)點。?然而，由于光電水分解OER過程中復(fù)雜的四電子反應(yīng)機制需要較大的過電位和在堿性溶液中的化學(xué)穩(wěn)定性差等問題，硅基光陽極用于光電化學(xué)(PEC)水分解仍面臨巨大的挑戰(zhàn)。

為了改善硅基光陽極的OER性能，美國德克薩斯大學(xué)–奧斯汀分校微電子研究中心的Alex C. De Palma、Edward T. Yu和Li Ji等人報道了一種金屬–絕緣體–半導(dǎo)體(MIS)硅基光陽極，其具有厚的絕緣層，通過薄膜反應(yīng)產(chǎn)生局部傳導(dǎo)路徑，通過絕緣體和電沉積形成金屬催化劑島。該催化劑具有可擴展性高，并且產(chǎn)生具有低起始電位、高飽和電流密度和優(yōu)異穩(wěn)定性等特點。?

作者利用Al通過絕緣氧化物層的薄膜反應(yīng)，然后進行Ni電沉積，并且不需要任何刻蝕，制備高性能且非常穩(wěn)定的Si基MIS光陽極。在以Al作為金屬層的金屬–絕緣體–半導(dǎo)體(MIS)光電極結(jié)構(gòu)中，Al/SiO₂/Si結(jié)構(gòu)在300 °C以上的退火會導(dǎo)致 Al 穿透下面的SiO₂并在MIS結(jié)構(gòu)中形成局部金屬尖峰。每個金屬尖峰能夠提供穿過厚SiO₂層的局部導(dǎo)電路徑。尖峰密度為~10⁸?cm^-2–10^9?cm^-2，能夠非常有效地收集光生載流子。周圍的氧化物區(qū)域保持電絕緣并保留其保護功能。在通過SiO₂形成局部鋁尖峰之后在該層中，Al被蝕刻并通過電沉積被Ni 取代，并且Ni作為OER催化劑。在電沉積過程中，Ni覆蓋暴露的Si 表面，導(dǎo)致分散的 Ni 納米島在SiO₂表面的相應(yīng)位置生長。剩余暴露的厚的SiO₂和電沉積Ni在堿性水溶液中具有優(yōu)異的耐腐蝕性。?

為了進一步提高光電化學(xué)起始電位，在尖峰 Ni/SiO₂/Si光陽極加入了ap⁺?n-Si 結(jié)構(gòu)成Ni/SiO₂/p⁺n-Si 光陽極。p⁺-Si和Ni 形成歐姆接觸，Si中的能帶彎曲主要由于p⁺?n結(jié)的存在。n-Si表面的p^?+摻雜能夠在Si 表面積累更高的空穴密度，與尖峰 Ni/SiO₂/Si光陽極相比，Ni/SiO₂/p⁺ n-Si 光陽極起始電位提高。在 AM1.5G 照射下，相對于可逆氫電極(RHE)的起始電位為0.7 V時，飽和電流密度為 32 mA/cm²。此外，Ni/SiO₂/p⁺ n-Si 光陽極在1 M KOH 水溶液中，電壓為1.3 V，恒定光電流密度約為22 mA/cm²的條件下穩(wěn)定反應(yīng)了7天。

Scalable, highly stable Si-basedmetal-insulator-semiconductor photoanodes for water oxidation fabricated usingthin-film reactions and electrodeposition. Nature Communication, 2021, DOI:10.1038/s41467-021-24229-y.

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24229-y

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