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上交Nano Energy: 高負(fù)載雙金屬單原子氧還原反應(yīng)機制

具有高金屬負(fù)載量的單原子催化劑(SAC)的合理設(shè)計對于增強金屬-空氣電池和質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)中氧還原反應(yīng)的緩慢動力學(xué)至關(guān)重要。

基于此，上海交通大學(xué)付超鵬和Jian Yang等提出了一種有效的等離子體工程策略，以在沒有任何酸浸的情況下構(gòu)建密集分散在多孔氮摻雜碳納米纖維(Fe, Co SAs-PNCF)上且質(zhì)量負(fù)載為9.8 wt%的Fe/Co雙單原子。

等離子體工程可以在N摻雜的碳納米纖維中產(chǎn)生大量缺陷，提供實現(xiàn)高質(zhì)量負(fù)載的可能性。受益于分層多孔纖維結(jié)構(gòu)和Fe-Co雙原子位點的協(xié)同效應(yīng)，F(xiàn)e, Co SAs-PNCF的ORR性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C，在堿性(0.1 M KOH溶液，E_onset=1.04 V和E_1/2=0.93 V)和酸性介質(zhì)(0.1 M HClO₄溶液，E_onset=0.94 V和E_1/2=0.78 V)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能。

更重要的是，加速耐久性試驗(ADT)結(jié)果表明，F(xiàn)e, Co SAs-PNCF在酸性和堿性條件下都具有良好的穩(wěn)定性。

此外，原位拉曼和原位XAS的結(jié)合揭示了活性位點的動態(tài)結(jié)構(gòu)和價態(tài)變化。理論計算進一步表明，內(nèi)在缺陷通過降低ORR過程中O*解離步驟的能壘來促進原子N₃-Fe-Co-N₃雙位點的ORR活性。

受益于單原子的高負(fù)載和增強的活性，F(xiàn)e, Co SAs-PNCF賦予鋁空氣電池和PEMFC優(yōu)異的性能，顯示出有前景的實際應(yīng)用。這項工作不僅為制備具有高質(zhì)量負(fù)載的SAC提供了一種新策略，而且還提供了對SAC在催化ORR中作用的更深入理解。

Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106793

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/7a901b2107/

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