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唐軍旺JACS：近100%選擇性！二元Au-Cu反應(yīng)位點修飾的ZnO在室溫下將甲烷氧化成C1氧化物

將甲烷（CH₄）直接有效地氧化為甲醇和相關(guān)的液態(tài)含氧化合物為可持續(xù)化學(xué)工業(yè)提供了一條有希望的途徑，但是由于甲烷活化和過度氧化之間的難以控制，這仍然是一個持續(xù)的挑戰(zhàn)。

基于此，英國倫敦大學(xué)學(xué)院唐軍旺教授（通訊作者）等人報道了一種具有高度分散的雙Au和Cu物種作為助催化劑的ZnO共催化劑，其能夠在環(huán)境溫度下使用O₂作為氧化劑，以高效和選擇性地光催化甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇和單碳（C₁）含氧化合物。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的Au_0.2Cu_0.15-ZnO光催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化為C1氧化產(chǎn)物（CH₃OH、CH₃OOH和HCHO）的產(chǎn)率高達11225 μmol·g^-1·h^-1，并具有約100%的選擇性，這是目前已報道的最高值。

此外，在365 nm處產(chǎn)生14.1%的表觀量子產(chǎn)率（AQY），遠高于之前報道的將甲烷轉(zhuǎn)化為含氧化合物的最佳光催化劑。

通過原位光照射XPS和EPR光譜探索了這種優(yōu)異光催化的原因，表明Au和CuO_x分別有效地充當(dāng)空穴和電子受體，以協(xié)同促進電荷分離。原位EPR和NBT光降解結(jié)果所示，CuO_x進一步加速O₂還原以生成^?OOH，同時Au助催化劑極大地促進了H₂O氧化成?OH，進而促進了CH₄活化并抑制了過氧化。

同位素測量表明O₂是生成含氧化合物的唯一氧源，而H₂O作為CH₄活化的促進劑。該工作拓寬了二元助催化劑在同時提高活性和調(diào)節(jié)選擇性方面的設(shè)計和理解，以實現(xiàn)高選擇性光催化甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品。

Binary Au-Cu Reaction Sites Decorated ZnO for Selective Methane Oxidation to C1 Oxygenates with Nearly 100% Selectivity at Room Temperature. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09141.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09141.

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