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南開(kāi)/工生所Appl. Catal. B.: 前體快速熱解，催化性能強(qiáng)烈！

電化學(xué)還原CO₂(CO₂RR)是解決全球過(guò)量CO₂排放和實(shí)現(xiàn)碳中和的有效方法。然而，由于CO₂的穩(wěn)定化學(xué)鍵合和水性體系中的競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)(HER)，CO₂RR需要高效的電催化劑。單原子催化劑(SACs)具有獨(dú)特的電子特性，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)CO₂RR的超高選擇性。

近日，南開(kāi)大學(xué)周震、中科院天津工業(yè)生物技術(shù)研究所HuijuanCui等通過(guò)快速熱解策略制備了氮摻雜碳負(fù)載的Ni SACs(Ni-SAC@NCs)，該催化劑能夠高效高選擇性地進(jìn)行CO₂RR。

高溫可以促進(jìn)前驅(qū)體的分解，而含碳前驅(qū)體快速熱解產(chǎn)生的瞬時(shí)高內(nèi)壓可以從本質(zhì)上抑制金屬原子的團(tuán)聚，從而實(shí)現(xiàn)Ni單原子的高度分散。

優(yōu)化的Ni-SAC@NCs表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂RR性能，在0.5 M KHCO₃溶液中，在-0.6 V_RHE至-0.9 V_RHE電位窗口中FE_CO保持遠(yuǎn)高于80%(在-0.6 V_RHE下具有最高FE_CO(95%)，并且在該電位下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行10小時(shí))；在1.0 M KHCO₃作為電解質(zhì)的流通池中，Ni-SAC@NCs在2.7 V的電池電壓下獲得了187.7 mA cm^-2的CO部分電流密度。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ni-SAC@NC是缺陷-Ni-N₃結(jié)構(gòu)，NiN₃ Vac有利于COOH*的生成，其電位決速步(COOH*→CO*)的自由能壘為0.62eV，顯示出產(chǎn)生CO的最佳催化活性。

為了更好地了解CO₂RR的選擇性，還計(jì)算了NiN₃ Vac的競(jìng)爭(zhēng)性HER，NiN₃ Vac的ΔG遠(yuǎn)大于0 eV，表現(xiàn)出較差的HER活性，這表明Ni-SAC@NC具有高的CO選擇性。這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一條制備單原子催化劑的新途徑，并證明了金屬中心和配位環(huán)境在電催化過(guò)程中的重要作用。

Nickel Single-Atom Catalysts Intrinsically Promoted by Fast Pyrolysis for Selective Electroreduction of CO₂ into CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120997

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