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電分解水因其在實際應(yīng)用中的大規(guī)模生產(chǎn)潛力而受到了相當(dāng)多的關(guān)注。特別是，電催化劑必須能夠在整個水分解過程中驅(qū)動涉及析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的水分解過程。然而，要經(jīng)濟(jì)地利用電催化水解離制氫，需要克服開發(fā)具有高能量轉(zhuǎn)換效率、低成本和高耐久性的新型催化劑的技術(shù)挑戰(zhàn)。而碳化鉬(Mo₂C)由于其物理化學(xué)性質(zhì)，在電化學(xué)水分解中表現(xiàn)出獨特的競爭優(yōu)勢，高本征活性對于高效的Mo₂C催化劑至關(guān)重要。

近日，上海大學(xué)李文獻(xiàn)、新南威爾士大學(xué)Sean Li等合成了嵌入在泡沫鎳(TM/Mo₂C-NCSs)上生長的N摻雜碳片中的過渡金屬-Mo₂C，通過Ni, Co或Fe與Mo₂C之間的界面相互作用結(jié)合能以優(yōu)化Mo-H。

由于優(yōu)異的內(nèi)在活性、快速的三元通道和豐富的活性位點，Ni/Mo₂C-NCSs具有最低的HER過電位(131 mV)；Fe/Mo₂C-NCS在1 M KOH中的電流密度為100 mA cm^-2，且具有最低的OER過電位(293 mV)。

DFT計算結(jié)果表明，最優(yōu)越的H吸附位點在Mo₂C和Ni雜化物之間的界面處。在界面中，H以適當(dāng)?shù)臍湮阶杂赡?ΔG_H*)吸附在界面Mo&Ni@Ni/Mo₂C上，實現(xiàn)了HER中的快速解吸過程，該機(jī)制在原始的Mo₂C催化劑中不存在。具有Ni/Mo₂C-NCSs陰極和Fe/Mo₂C-NCSs陽極的堿性電解槽僅需1.66 V的小電壓可達(dá)100 mA cm^-2的電流密度。

這項工作提供了一種精心設(shè)計的界面工程策略，通過加速HER中的H₂解吸并同時增強(qiáng)OER的催化動力學(xué)以增強(qiáng)Mo₂C的內(nèi)在催化活性，該策略可能會在其他可擴(kuò)展的能量轉(zhuǎn)換和存儲應(yīng)用中看到應(yīng)用的潛力。

Bifunctional Water Splitting Enhancement by Manipulating Mo-H Bonding Energy of Transition Metal-Mo₂C Heterostructure Catalysts. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.134126

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Chem. Eng. J.: Mo2C加鐵鈷鎳，增強(qiáng)雙功能水分解

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