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1. Nat. Catal.：單層NiCo氫氧化物用于電催化OER，并揭示其價態(tài)變化和動態(tài)活性位點(diǎn)

單層材料被賦予了額外的自由度來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和催化性能。層狀雙氫氧化物（LDHs）是一種可調(diào)的催化劑，特別是對于析氧反應(yīng)（OER）。但是，由于LDHs的原子轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移過程復(fù)雜，從實(shí)驗(yàn)和理論的角度確定活性位點(diǎn)的生成和變化仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，北京航空航天大學(xué)劉利民教授和郭林教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化在電極上直接合成單層Ni(OH)₂及其催化活性的基礎(chǔ)研究。

作者通過原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化，將單層乙酰丙酮鎳（Ni(acac)₂）分子晶體直接在電極上制備單層無定形Ni(OH)₂。同時，通過避免多層材料中原子的緩慢擴(kuò)散，單層材料的形成容易促進(jìn)中的脫氫過程，及隨后的氧釋放，從而產(chǎn)生氧空位（O_v）。

研究發(fā)現(xiàn)，單層結(jié)構(gòu)極大地促進(jìn)了氫和氧的釋放過程，從而在較低電位下為析氧反應(yīng)（OER）產(chǎn)生動態(tài)活性位點(diǎn)。經(jīng)過Co的晶格摻雜可以進(jìn)一步調(diào)整電子結(jié)構(gòu)，從而降低過電位。原位實(shí)驗(yàn)揭示了NiCo氫氧化物中的Ni和Co價態(tài)變化，這是因?yàn)轫樞蛎摎浜兔撗踹^程引起的，并且從根本上有助于OER活性位點(diǎn)的動態(tài)生成。該研究定義了一種原位轉(zhuǎn)化過程，以產(chǎn)生單層雙氫氧化物（LDHs），并建立了對OER單層LDHs中活性位點(diǎn)起源的重要基本理解。

Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00715-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w.

2. Adv. Mater.：異相Pd@Ir納米結(jié)構(gòu)用于高性能電化學(xué)HER

隨著納米材料相工程（PEN）的發(fā)展，構(gòu)建具有非常規(guī)晶相（包括異相）的貴金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)已被作為合理設(shè)計(jì)高效催化劑的一種有吸引力的方法。然而，實(shí)現(xiàn)這種非常規(guī)相貴金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)的可控制備，及探索其依賴于晶相的應(yīng)用仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖?，香港城市大學(xué)張華教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過濕化學(xué)接種法與非常規(guī)fcc-2H-fcc異相（2H：六方密堆積；fcc：面心立方）合成了各種Pd@Ir核-殼納米結(jié)構(gòu)。

結(jié)果表明，通過fcc-2H-fcc異相Ir基納米結(jié)構(gòu)在2H-Pd種子上的相選擇性外延生長，獲得了異相Pd₆₆@Ir₃₄納米顆粒、Pd₄₅@Ir₅₅多支化納米枝晶和Pd₆₈@Ir₂₂Co₁₀三金屬納米顆粒。重要的是，異相Pd₄₅@Ir₅₅納米枝晶在酸性條件下對電化學(xué)析氫反應(yīng)（HER）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，在Pd₄₅@Ir₅₅納米枝晶上實(shí)現(xiàn)10 mA cm^-2的電流密度只需要11.0 mV的過電位，低于傳統(tǒng)的fcc-Pd₄₇@Ir₅₃對應(yīng)物、商用Ir/C和Pt/C。該工作不僅展示了合成新型異相納米材料在PEN新興領(lǐng)域中具有廣闊應(yīng)用前景的一條有吸引力的途徑，而且還強(qiáng)調(diào)了晶相在決定其催化性能方面的重要作用。

Preparation of fcc-2H-fcc Heterophase Pd@Ir Nanostructures for High-Performance Electrochemical Hydrogen Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202107399.

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3. J. Am. Chem. Soc.：在光敏MOF中單位點(diǎn)/納米簇催化劑協(xié)同催化CO₂羰基化反應(yīng)

太陽能驅(qū)動的羰基化反應(yīng)，利用二氧化碳（CO₂）代替有毒的CO作為C₁源，具有相當(dāng)大的興趣。然而，由于惰性CO₂分子的存在，該反應(yīng)仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此，天津理工大學(xué)張志明教授和郭頌教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了將鈷（Co）單位點(diǎn)和超細(xì)CuPd納米簇催化劑集成到基于卟啉的金屬有機(jī)框架中，以構(gòu)建復(fù)合光催化劑(Cu₁Pd₂)_z@PCN-222(Co)（其中，z=1.3、2.0和3.0 nm）。

在可見光照射下，激發(fā)的卟啉可以同時將電子轉(zhuǎn)移到Co單位點(diǎn)和CuPd納米團(tuán)簇，為CO₂進(jìn)行光還原和Suzuki/Sonogashira反應(yīng)的耦合提供了可能性，這是(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)中的多組分協(xié)同作用。不僅可以替代危險(xiǎn)的CO氣體，而且在溫和的條件下可以顯著促進(jìn)二苯甲酮在CO₂中的光合作用，產(chǎn)率超過90%，選擇性達(dá)到97%。

值得注意的是，在這種基于(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)的光催化體系中，首次在溫和且環(huán)境友好的條件下高效合成了眾所周知的降血膽固醇藥物—非諾貝特（fenofibrate）。通過系統(tǒng)的研究清楚地解釋了這些復(fù)合催化劑中不同組分之間的功能和協(xié)作，突出了通過使用溫室氣體CO₂作為C₁源來開發(fā)可持續(xù)羰基化反應(yīng)方案的新見解?？傊?，該工作開發(fā)了一種可持續(xù)的協(xié)議，用于通過利用太陽能以CO₂作為C₁源進(jìn)行羰基化。

Feeding Carbonylation with CO₂ via the Synergy of Single-Site/Nanocluster Catalysts in a Photosensitizing MOF. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08908.

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4. Angew. Chem. Int. Ed.：螺旋域?qū)θ毕菸稽c(diǎn)和垂直傳導(dǎo)的雙重調(diào)節(jié)助力電催化HER

活性位點(diǎn)不足和垂直傳導(dǎo)弱是限制過渡金屬二鹵化物電催化析氫反應(yīng)（HER）的內(nèi)在因素。基于此，華中科技大學(xué)翟天佑教授和劉友文副教授、安徽師范大學(xué)盧寧副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一個螺旋MoTe₂模型來綜合優(yōu)化上述問題。作為一種二維（2D）層狀窄帶半導(dǎo)體，通過化學(xué)氣相沉積（CVD）可控生長螺旋MoTe₂域，作為設(shè)計(jì)其性能的概念證明。

通過多重表征表明，螺旋MoTe₂域具有AA堆疊結(jié)構(gòu)，交角約為0.6^o。正如預(yù)期的那樣，單個螺旋MoTe₂的導(dǎo)電原子力顯微鏡（c-AFM）顯示出不管層厚如何都具有優(yōu)異的垂直導(dǎo)電性，這是得益于層間連接的螺旋位錯線。更有趣的是，理論計(jì)算表明，靠近螺旋金字塔邊緣區(qū)域的Te空位的較低形成能將為其貢獻(xiàn)更多的活性位。

得益于活性位點(diǎn)和電子導(dǎo)電性的雙重調(diào)節(jié)，作者制作了一個基于單螺旋MoTe₂的片上微電池裝置，用于直接提取螺旋MoTe₂的活性，并在0.4 V的過電位下實(shí)現(xiàn)了3000 mA cm^-2的超高電流密度，比剝離的對應(yīng)物高出兩個數(shù)量級。該工作報(bào)道的螺旋模型將為觸發(fā)其他惰性催化反應(yīng)開辟一條新途徑。

Dual-Regulation of Defect Sites and Vertical Conduction by Spiral Domain for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112953.

https://doi.org/10.1002/anie.202112953.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：基于納米石墨烯的2D COF作為穩(wěn)定高效的光催化劑

具有理想有機(jī)單元的共價有機(jī)框架（COFs）的合成提供了具有獨(dú)特功能的先進(jìn)材料。作為一類新興的二維（2D）COFs，sp²-碳-共軛COF為構(gòu)建高度穩(wěn)定的結(jié)晶性多孔聚合物提供了一個簡便的平臺。基于此，德國馬克斯普朗克聚合物研究所Akimitsu Narita、Klaus Müllen、Hai I. Wang和Kai A. I. Zhang（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過使用納米石墨烯，即二苯并[hi, st]戊烯（DBOV）作為構(gòu)建塊來制備2D烯烴連接的COF（DBOV-COF）。

在本文中，作者通過使用6, 14-雙（4-甲酰基-2, 6-二甲基苯基）二苯并[hi, st]戊烯（DBOV-CHO）作為構(gòu)建單元合成了一種具有ABC堆積的烯烴連接的2D COF。所制備的DBOV-COF結(jié)合了高結(jié)晶度和化學(xué)穩(wěn)定性，在廣泛的吸收域和高電荷載流子遷移率上具有很強(qiáng)的光捕獲能力，可以使客體分子有效地進(jìn)入活性位點(diǎn)。根據(jù)超快太赫茲電導(dǎo)率測量，作者推斷出電荷載流子遷移率為~0.6 cm²·V^-1·s^-1。

值得注意的是，憑借這些關(guān)鍵特性，DBOV-COF可以作為一種有效的光催化劑，用于在可見光照射下將芳族硼酸羥基化為苯酚。高分辨透射電子顯微鏡和粉末X射線衍射顯示了ABC堆積結(jié)構(gòu)。DBOV-COF在羥基化反應(yīng)中表現(xiàn)出顯著的光催化活性，這歸因于CO孔中窄能隙DBOV核的暴露，以及光吸收后的有效電荷傳輸。該工作為將各種功能性納米石墨烯引入COFs領(lǐng)域提供了一種簡便的策略，以實(shí)現(xiàn)前所未有的結(jié)構(gòu)和性能。使用具有可調(diào)能級和間隙的納米石墨烯作為COF的構(gòu)建塊，也可以將研究引向目前難以捉摸的光催化過程。

A Nanographene-Based Two-Dimensional Covalent Organic Framework as a Stable and Efficient Photocatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114059.

https://doi.org/10.1002/anie.202114059.

6. Adv. Funct. Mater.：MnCo₂O₄/GDY的1D納米線異質(zhì)結(jié)電催化劑用于高效的整體水分解

合理設(shè)計(jì)和合成非貴金屬基電催化劑用于集成電解槽中的高效整體水分解（OWS）對于氫能的發(fā)展具有重要意義。基于此，中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良院士和何峰副研究員、山東大學(xué)薛玉瑞教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過使用原位組裝和耦合策略，在三維（3D）碳布表面上合成了具有納米線結(jié)構(gòu)的異質(zhì)MnCo₂O₄/石墨炔陣列（NW-MnCo₂O₄/GDY）。

1D納米線陣列材料具有高比表面積和高長徑比的獨(dú)特優(yōu)勢，有可能用于電催化領(lǐng)域開發(fā)高性能催化劑。通過在MnCo₂O₄納米線表面（NW-MnCo₂O₄/GDY）原位生長GDY層來可控生長具有核-殼納米線異質(zhì)結(jié)構(gòu)的3D MnCo₂O₄/GDY電催化劑，其充分利用了GDY作為碳材料的獨(dú)特特性。通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，GDY和MnCo₂O₄之間特殊的核/殼-納米線結(jié)構(gòu)和協(xié)同相互作用可以極大提高電導(dǎo)率，促進(jìn)質(zhì)量/離子傳輸和氣體排放，暴露更多的活性位點(diǎn)，從而提高催化效率和穩(wěn)定性。

此外，該催化劑還具有整體水分解（OWS）電催化劑的活性和長期穩(wěn)定性。由NW-MnCo₂O₄/GDY組裝的堿性水電解槽表現(xiàn)出高性能，僅需1.47和1.60 V即可分別達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，甚至優(yōu)于之前報(bào)道的電催化劑。因此，NW-MnCo₂O₄/GDY能夠在1.0 M KOH條件下直接用作OER和HER以及OWS的有效電催化劑。本研究為新型高效OWS電解槽的合成提供了新的思路。

1D Nanowire Heterojunction Electrocatalysts of MnCo₂O₄/GDY for Efficient Overall Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202107179.

https://doi.org/10.1002/adfm.202107179.

7. Appl. Catal. B Environ.：利用活性中心協(xié)同調(diào)節(jié)W⁶⁺摻雜晶體g-C₃N₄納米棒光催化CO2還原回收太陽能燃料

石墨碳氮化物（g-C₃N₄）在光催化將溫室氣體CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的太陽能燃料方面具有廣闊的應(yīng)用前景。結(jié)晶型g-C₃N₄（CCN）受到廣泛關(guān)注，但是由于缺乏合適的活性位點(diǎn)，其CO₂還原效率和選擇性仍不理想?；诖?，中山大學(xué)劉升衛(wèi)教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過在相鄰七嗪單元的空腔位置形成W-N₆鍵來構(gòu)建的鎢（W）摻雜的CCN（CCN-W）。其中，作者以預(yù)制的CCN為前驅(qū)體，W(CO)₆作為金屬源，在溶劑熱處理的幫助下制備了W⁶⁺摻雜的晶體氮化碳（CCN-W）納米棒，包括W-N₆鍵合。

通過測試結(jié)果表明，CCN-W中的W-N₆鍵是通過將相鄰七嗪單元空腔位置的N 2p的孤對電子與W⁶⁺離子的空軌道配位而形成的。正如預(yù)期的那樣，W⁶⁺的電子存儲能力有利于光電子在W-N₆部分的俘獲和積累，抑制電荷復(fù)合。同時，CCN-W中的W-N₆中心以中等覆蓋率和強(qiáng)度促進(jìn)化學(xué)吸附CO₂和CO中間體。因此，在W-N₆中心相遇的累積光電子和吸附的CO₂將有效地還原為CO中間體，后者進(jìn)一步加氫生成烴（CH₄和C₂H₄），具有約83%的高選擇性。

值得注意的是，相對于CCN，CCN-W上的全光譜CO₂還原速率（11.91 μmol g^-1 h^-1）增加了>5倍，同時，對烴類化合物（CH₄和C₂H₄）的光電子選擇性增加了>2倍。W⁶⁺摻雜引入了W-N₆作為多功能活性中心，豐富了光電子和CO₂分子，并通過降低反應(yīng)勢壘和適度穩(wěn)定共中間體催化其選擇性轉(zhuǎn)化為烴類化合物。同時，由于W⁶⁺摻雜，CCN-W的能帶結(jié)構(gòu)被調(diào)整，通過在帶隙中形成局部能級來增強(qiáng)可見光吸收能力。通過降低VB邊緣位置，提高了空穴氧化電位和 H2O 氧化動力學(xué)。該研究將為利用多功能活性中心調(diào)節(jié)CCN光催化劑以實(shí)現(xiàn)高效和選擇性光催化CO₂還原提供新的見解。

Recovering solar fuels from photocatalytic CO₂ reduction over W⁶⁺-incorporated crystalline g-C₃N₄ nanorods by synergetic modulation of active centers. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120978.

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8. ACS Catal.：低成本超薄CoO_x納米片上的硝酸鹽電催化還原為氨

硝酸鹽電化學(xué)還原反應(yīng)（NITRR）是一種非常有吸引力的氨合成方法，因?yàn)樗哂协h(huán)境條件好、來源豐富、解離能低、硝酸鹽溶解度高等特點(diǎn)。其中，析氫反應(yīng)（HER）是NITRR的競爭性反應(yīng)，應(yīng)適當(dāng)抑制HER有助于實(shí)現(xiàn)NITRR的高法拉第效率?；诖耍?strong>香港科技大學(xué)邵敏華教授和南方科技大學(xué)谷猛副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種具有豐富表面氧的超薄CoO_x納米片，其被設(shè)計(jì)為低成本NITRR催化劑。

通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，該納米片催化劑在硝酸鹽向氨的電化學(xué)轉(zhuǎn)化中具有優(yōu)異的催化性能。在電壓為-0.3 V vs. RHE下，其法拉第效率（FE）達(dá)到了93.4±3.8%，產(chǎn)生氨的速率更是高達(dá)82.4±4.8 mg h^-1 mg_cat^-1。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，鈷（Co）位點(diǎn)上的表面氧可以穩(wěn)定Co氧化物上吸附的氫，從而抑制析氫反應(yīng)（HER），進(jìn)而導(dǎo)致NITRR活性增強(qiáng)。該工作表明表面修飾在抑制HER和促進(jìn)NITRR通過具有較低能量屏障的NHO途徑發(fā)揮關(guān)鍵作用。

Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoO_x Nanosheets. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03918.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918.

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