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阿貢ACS Energy Lett.：全面認(rèn)識(shí)全電池鋰電鍍的成核、自催化生長(zhǎng)和剝離效率

同步加速器高能X射線衍射 (XRD) 是一種強(qiáng)大的工具，已廣泛用于鋰離子電池的各種in-situ和operando研究，可用于對(duì)工作電池中的異質(zhì)鋰鍍層進(jìn)行無(wú)損檢測(cè)和量化。

在此，美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室任洋教授、Kamila M. Wiaderek等人以LiNi_0.5Mn_0.3 Co_0.2O₂ /石墨軟包電池為研究對(duì)象，在6 C快速充電速率下運(yùn)行超過(guò)1200次循環(huán)，量化了鋰電鍍、鋰剝離的量級(jí)和空間分布以及金屬鋰沉積對(duì)鋰嵌入石墨的影響。金屬鋰濃度的S形生長(zhǎng)曲線表明該電池中的鋰電鍍量增加到約1.6%的飽和水平，這是一個(gè)兩階段的成核和自催化生長(zhǎng)過(guò)程。

在發(fā)現(xiàn)電鍍的相同位置放電時(shí)檢測(cè)到殘留的、完全嵌入的石墨 (LiC₆)，表明不可逆嵌入和電鍍是相關(guān)的。與鋰金屬相比，鋰化石墨具有更高的X射線散射截面，并且更易于使用XRD進(jìn)行觀察，因此它可以為工業(yè)應(yīng)用提供更靈敏的間接電鍍特征。

圖1. 充放電后鋰濃度、剝離效率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系

在快速充電早期，電極表面上晶粒的異質(zhì)過(guò)度鋰化足以降低局部電位，從而有利于剩余時(shí)間內(nèi)鋰的電沉積。因此，異質(zhì)階段的嵌入可能會(huì)引發(fā)鋰電鍍，電池設(shè)計(jì)應(yīng)避免在快速充電期間對(duì)負(fù)極過(guò)度充電，或最大限度地減少鋰化過(guò)程中的空間異質(zhì)性。

此外，作者還觀察到部分鋰剝離效率與循環(huán)次數(shù)呈指數(shù)下降，在初始成核階段，鍍層鋰密度低，表面積較大，可實(shí)現(xiàn)高效率的鋰剝離。當(dāng)電鍍濃度達(dá)到足夠高的閾值時(shí)，電鍍區(qū)域變厚并且不能再通過(guò)放電有效去除。

該結(jié)果為進(jìn)一步研究快速充電條件下鋰離子電池的鍍/脫鋰機(jī)制提供了現(xiàn)實(shí)條件和關(guān)鍵見(jiàn)解。

圖2. 電池循環(huán)拆解后的表征

Comprehensive Insights into Nucleation, Autocatalytic Growth, and Stripping Efficiency for Lithium Plating in Full Cells, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01640

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