SiO作為負(fù)極材料由于其高容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命而引起了極大的興趣。許多有前景的方法，包括高溫下的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和碳涂層，有效地改善了其固有的低電導(dǎo)率和較差的庫(kù)侖效率。然而，SiO負(fù)極的“熱處理工藝-成分和微觀結(jié)構(gòu)-電化學(xué)性能”關(guān)系尚不完全清楚。

北達(dá)科他大學(xué)侯曉東等系統(tǒng)地研究了在一系列熱處理和碳涂層處理下無(wú)定形SiO的組成和結(jié)構(gòu)演變，以及由此產(chǎn)生的電化學(xué)性能，包括初始鋰化曲線、首效和循環(huán)壽命。

圖1 材料表征

作者首先通過(guò)使用一系列微觀分析技術(shù)，如SEM、Raman和XRD，研究了熱處理和碳涂層工藝對(duì)SiO的形貌、微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分的影響，其重點(diǎn)是分析加工中Si和SiO₂相的動(dòng)態(tài)演化。然后通過(guò)X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)光譜（XANES）技術(shù)輔以電池循環(huán)壽命和電化學(xué)阻抗譜（EIS）測(cè)試進(jìn)一步分析和比較了循環(huán)前后的三種負(fù)極材料，即原始SiO（P-SiO）、不同熱處理的SiO（D-SiO）和碳包覆D-SiO（D-SiO@G）。

圖2 不同SiO的首次和第二次充放電曲線

該研究揭示了SiO在熱處理過(guò)程中的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，從無(wú)定形到不成比例的分層結(jié)構(gòu)，其中形成的電介質(zhì)外部SiO₂殼和內(nèi)部SiO₂基質(zhì)嚴(yán)重阻礙了鋰化過(guò)程，使電極極化，隨后造成嚴(yán)重的過(guò)電位，并導(dǎo)致容量損失和循環(huán)壽命惡化。而SiO上的碳涂層有效地限制了SiO₂殼的生長(zhǎng)并促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，從而提高了電化學(xué)性能。

結(jié)果，實(shí)現(xiàn)了更高的首效(79.3%)和改善的可循環(huán)性（200次循環(huán)后為84.2%）。這項(xiàng)研究的結(jié)果解決了關(guān)于SiO的一些長(zhǎng)期存在的問(wèn)題，同時(shí)為SiO基負(fù)極材料的未來(lái)設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了重要的見(jiàn)解。

圖3 循環(huán)性能和EIS阻抗

Insights into the Effect of Heat Treatment and Carbon Coating on the Electrochemical Behaviors of SiO Anodes for Li-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI：10.1002/aenm.202200127