国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

成果簡介

界面水的動力學(xué)和化學(xué)性質(zhì)一直是電催化的重要組成部分，其水分子的分解和形成能夠決定催化劑表面的質(zhì)子化和去質(zhì)子化過程。

然而，由于界面水位于兩個冷凝相之間，以及存在外部偏置電位和電化學(xué)誘導(dǎo)反應(yīng)中間體，因此很難探測界面水。據(jù)報道，有原子級平坦的單晶表面，能夠為探測界面水的內(nèi)部結(jié)構(gòu)提供一個有吸引力的方案。因此，當(dāng)前的任務(wù)是開發(fā)出能夠表征界面水的先進工具。

在此，廈門大學(xué)李劍鋒教授和田中群院士，聯(lián)手北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授報告了一種基于原位拉曼光譜和從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬相結(jié)合的表征策略，其能夠揭示界面水的定向分子特征。

具體來說，本文介紹了制備單晶電極，用殼分離納米顆粒構(gòu)建增強拉曼增強，去除雜質(zhì)，消除水中的擾動，并在原位電化學(xué)拉曼實驗中去除氫氣泡的過程。

結(jié)果表明，光譜測量與AIMD仿真的結(jié)合為揭秘界面處水的電位與分子取向的關(guān)系提供了路線，為原位拉曼和AIMD組合技術(shù)的應(yīng)用準備了詳細的指南，并且適用于從表面科學(xué)到儲能再到生物學(xué)的各種學(xué)科。

相關(guān)論文以“In situ electrochemical Raman spectroscopy and ab initio molecular dynamics study of interfacial water on a single-crystal surface”為題發(fā)表在Nature Protocols。

研究背景

電極/電解質(zhì)界面構(gòu)成的雙電層（EDL），被廣泛認為在電催化中起著至關(guān)重要的作用。在水系體系中，水分子是界面EDL的主要組分，直接參與電催化過程，如析氫/析氧反應(yīng)?、氧還原/逸出反應(yīng)?和二氧化碳/氮還原反應(yīng)。

由于單晶電極具有明確的表面結(jié)構(gòu)和電場分布，它們可以在原子水平上很好地建模，以闡明電催化反應(yīng)機理。然而，由于界面反應(yīng)過程的復(fù)雜性、來自體相水的信號擾動以及缺乏實用的表面表征技術(shù)，在原子平坦的單晶表面上獲取EDL中界面水的信息仍然難以捉摸。

越來越多的原位表征技術(shù)被用于探測界面水，例如表面增強紅外吸收光譜、和頻生成光譜和X射線光譜。

然而，這些技術(shù)中的大多數(shù)僅提供有關(guān)接近零電荷（PZC）電位的界面水的信息，其中金屬-溶液界面的過量電子電荷密度為零，但許多重要的電催化過程往往發(fā)生在遠高于或遠低于PZC的電位下。因此，缺乏關(guān)于極端電催化電位下界面水的結(jié)構(gòu)和組成的詳細信息，限制了對電催化的全面認識。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 單晶表面上界面水的SHINERS和AIMD組合研究

高靈敏度表面增強拉曼光譜（SERS）方法能夠?qū)崿F(xiàn)單分子水平的分辨率，使得它們非常適合檢測界面水。同時，SERS具有比紅外光譜更寬的光譜檢測范圍，特別是在低波數(shù)范圍，提供了有關(guān)界面水的氫鍵、結(jié)構(gòu)和組成的豐富信息。

然而，SERS不能直接用于探測單晶表面上的界面水，殼分離納米顆粒增強拉曼光譜（SHINERS）的發(fā)展技術(shù)成功地克服了SERS的這種內(nèi)在形貌學(xué)的限制。此外，在分析SHINERS的光譜結(jié)果時，AIMD模擬可以幫助原子理解界面水的取向構(gòu)型

因此，SHINERS測量和AIMD模擬的組合應(yīng)用用于探測界面水的微觀結(jié)構(gòu)，可以作為解開電催化過程的有希望的途徑。使用原位電化學(xué)拉曼和AIMD研究單晶表面上界面水的過程如圖1所示，且使用金單晶作為目標襯底，最后利用AIMD模擬界面水在電場作用下的變化。

圖2. 用于單晶CV測試的電化學(xué)玻璃電池

圖3. 單晶的示意圖和CV表征。（a）實驗設(shè)置；（b）Au（111）的CV曲線

圖4.（a）SHIN的TEM圖像；（b，c）使用吡啶作為探針分子在SHINs和Si表面的Au上進行針孔測試的示意圖和拉曼光譜；（d）SHINs的穩(wěn)定性結(jié)果

圖5. 電化學(xué)電池拉曼示意圖

圖6. 用于界面水分析的AIMD模擬示意圖

由于SHINs的內(nèi)部Au，Ag和Cu材料的強耦合作用，SHINs的增強在純Au，Ag和Cu電極上表現(xiàn)出良好的性能。

此外，吸附在過渡金屬表面時，SHINs的增強程度要低得多，SHINs與過渡金屬的本征耦合效應(yīng)較弱，導(dǎo)致增強比使用Au時觀察到的弱。

因此，通過在金表面上涂覆過渡金屬來利用金和金耦合效應(yīng)的“借用策略”，可用于直接獲得過渡金屬表面上界面水的拉曼信號。

文獻信息

Yao-Hui Wang, Shunning Li, Ru-Yu Zhou, Shisheng Zheng, Yue-Jiao Zhang, Jin-Chao Dong, Zhi-Lin Yang, Feng Pan, Zhong-Qun Tian, Jian-Feng Li, In situ electrochemical Raman spectroscopy and ab initio molecular dynamics study of interfacial water on a single-crystal surface，Nature Protocols, 2023, https://doi.org/10.1038/s41596-022-00782-8

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/eee250cc37/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

田中群院士/李劍鋒/潘鋒，最新Nature Protocols!

相關(guān)推薦

田中群院士/李劍鋒/潘鋒，最新Nature Protocols!