固態(tài)鋰金屬電池（SLMB）由于其增強的安全性和高理論能量密度而引起了極大的關(guān)注。然而，具有高還原性的堿金屬鋰會與固態(tài)電解質(zhì)發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致循環(huán)壽命較差。

在此，華南理工大學(xué)劉軍教授等人受界面設(shè)計思想的啟發(fā)，選擇1-丁基-1-甲基吡咯烷雙（三氟甲磺酰）亞胺作為引發(fā)劑，在聚合物電解質(zhì)（SPE）中原位構(gòu)建了人工保護(hù)層以實現(xiàn)固態(tài)鋰金屬電池的長期穩(wěn)定性。作者選擇基于酯的可生物降解聚（ε-己內(nèi)酯）和聚己內(nèi)酯二醇（PCL）作為固體電解質(zhì)基底，主要是因為其具有可加工性、成本效益和優(yōu)異的電化學(xué)能力。

此外，與PEO等聚合物基體相比，PCL具有適當(dāng)?shù)慕Y(jié)晶度且在其分子鏈中具有更多的C=O和C-O-C官能團(tuán)，可提供更有效的與鋰鹽的絡(luò)合點并提高鋰離子沿聚合物鏈的分布濃度?？傊?，這些優(yōu)點提高了基于PCL的SPE的離子電導(dǎo)率。

圖1. 人工SEI保護(hù)層形成過程的模擬

此外，飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）和非原位XPS有力地證明了穩(wěn)定人工SEI保護(hù)層的產(chǎn)生。得益于穩(wěn)定的人工保護(hù)層，SPE的還原反應(yīng)明顯減輕，同時有效抑制了鋰枝晶生長。

該SEI保護(hù)層可確保Li/Li對稱電池在4500小時內(nèi)穩(wěn)定電鍍/剝離。更令人印象深刻的是，基于該SPE的LiFePO₄/Li固態(tài)電池在0.5C下能夠?qū)崿F(xiàn)長達(dá)1600次的穩(wěn)定循環(huán)（容量保持率高達(dá)80%），并在1 C下1300次循環(huán)后保持超過84%的高容量保持率。對于實際應(yīng)用，組裝的LiFePO₄/Li軟包電池也表現(xiàn)出可靠的安全性、實用的柔性和高放電容量。這項研究為SLMB的商業(yè)應(yīng)用展示了巨大的可能性，并為制造長壽命SLMB鋪平了道路。

圖2. 實際應(yīng)用的柔性軟包ASLMB的電化學(xué)性能

In Situ Construction a Stable Protective Layer in Polymer Electrolyte for Ultralong Lifespan Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104277