鋰離子在固體中的快速和選擇性傳輸對(duì)開發(fā)高性能的固態(tài)電解質(zhì)(SSE)起著關(guān)鍵作用。具有可調(diào)控的Li+傳輸途徑的多孔化合物是有前景的SSEs,但在Li+傳輸動(dòng)力學(xué)、電化學(xué)穩(wěn)定性窗口和界面兼容性方面的綜合性能難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)。圖1. NKU-1000的合成、結(jié)構(gòu)和多孔氫鍵框架南開大學(xué)師唯等報(bào)告了一種基于多孔配位鏈的氫鍵框架(NKU-1000),以用作鋰金屬電池(LMB)的SSE。多孔配位化合物通常具有二維或三維的無限結(jié)構(gòu),但NKU-1000是一維的(1D),其具有540 m2 g-1的比表面積和11.48 埃的孔徑,這在配位化合物中是罕見的。Li@NKU-1000被進(jìn)一步合成為SSE的主要成分,在25℃時(shí)表現(xiàn)出1.13×10-3 S cm-1的優(yōu)異的Li+電導(dǎo)率、0.87的高Li+傳輸數(shù)、5.0 V的寬電化學(xué)窗口,以及良好的阻燃性。圖2. Li@NKU-1000的離子導(dǎo)電性和SSE的表征此外,該SSE可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán),其在0.5 mAh cm-2和0.5 mA cm-2的條件下,過電位低至45 mV,運(yùn)行超過1200小時(shí)。更重要的是,基于NKU-1000-SSE組裝的固態(tài)電池在500次循環(huán)后顯示出94.4%的高放電容量,并且可以在寬的溫度范圍內(nèi)工作而不形成鋰枝晶,這源于促進(jìn)均勻高速Li+通量的線性跳動(dòng)位點(diǎn)和可以緩沖Li+傳輸過程中結(jié)構(gòu)變化的柔性結(jié)構(gòu)。總體而言,這項(xiàng)工作不僅為SSE創(chuàng)造了一種新型的基于配位鏈的氫鍵框架,而且還揭示了有序電負(fù)性位點(diǎn)和結(jié)構(gòu)柔性在多孔化合物中快速傳輸Li+的關(guān)鍵作用。圖3. 全固態(tài)電池的性能High-Efficiency Lithium-Ion Transport in a Porous Coordination Chain-Based Hydrogen-Bonded Framework. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00647