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能源危機(jī)和環(huán)境問題是當(dāng)代人在生存和發(fā)展過程中面臨的重大問題。水分解是一種很有前景的能量儲存和轉(zhuǎn)換技術(shù)，可以將太陽能、風(fēng)能等不穩(wěn)定的可再生能源轉(zhuǎn)化為清潔的氫能。

然而，目前商業(yè)化的水分解催化劑主要是由鉑和銥等貴金屬制備的，這些貴金屬價(jià)格昂貴、稀缺，不利于大規(guī)模應(yīng)用。因此，人們需要開發(fā)高效、廉價(jià)、儲量豐富的非貴金屬基催化劑來推動水分解的大規(guī)模工業(yè)。

近年來，各種過渡金屬磷化材料因其成本低、本征活性高而被證明是理想的非貴金屬水分解電催化劑。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，合理設(shè)計(jì)和制備具有理想層次結(jié)構(gòu)的新型納米催化劑被認(rèn)為是優(yōu)化高效電催化劑的理想策略。

基于此，華南理工大學(xué)沈葵等人證明了Cu摻雜可以增強(qiáng)納米尺度的柯肯達(dá)爾效應(yīng)，促進(jìn)非中空的CuCo向雙殼中空CoP NPs的轉(zhuǎn)變。

華南理工沈葵ACB.：強(qiáng)化柯肯達(dá)爾效應(yīng)輔助構(gòu)建雙殼空心Cu摻雜CoP納米粒子用于水分解

采用標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系對DH-CuCo-P@NC/CC（碳布）的HER/OER性能進(jìn)行了評估。在酸性和堿性介質(zhì)中，DH-CuCo-P@NC/CC表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性。

電流密度為10 mA cm^-2，在0.5 M H₂SO₄中的過電位為84 mV，在1 M KOH中的過電位為85 mV，僅次于商業(yè)Pt/C(分別為34和35 mV)。

結(jié)果表明，在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH條件下，進(jìn)行對比的復(fù)合材料的HER活性依次降低：H-Co-P@NC/CC (98和115 mV)、H-CuCo-P@ NC/CC (123和134 mV)和S-Co-P@NC/CC (139和162 mV)。

之后進(jìn)一步評估了在1.0 M KOH電解質(zhì)中本文制備的含磷復(fù)合材料，Ir/C/CC和CC的OER活性。DH-CuCo-P@NC/CC的OER活性最好，在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下的過電位分別為177 mV和339 mV，均遠(yuǎn)優(yōu)于H-CuCo-P@NC/CC (240 mV和365 mV)、H-Co-P@NC/CC (291 mV和397 mV)和S-Co-P@NC/CC (304 mV和388 mV)。

考慮到DH-CuCo-P@NC/CC 在堿性溶液中具有優(yōu)異的HER和OER的雙功能活性，直接使用它作為陽極和陰極進(jìn)一步組裝了用于堿性全水解的簡易電解槽。

令人高興的是，自制的 DH-CuCo-P@NC/CC||DH-CuCo-P@NC/CC裝置只需要1.494 V 的非常低的電壓即可達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，甚至比Pt/C/CC||Ir/C/CC (1.524 V)更加優(yōu)異，這表明制備錨定在碳納米片陣列上的摻Cu的雙殼中空CoP NPs是提高全水解電催化動力學(xué)的有效策略。

形成過程和機(jī)理研究表明，Cu摻雜引起的強(qiáng)化柯肯達(dá)爾效對形成雙殼結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。雙殼中空結(jié)構(gòu)帶來更大的活性比表面積和更快的擴(kuò)散路徑，增強(qiáng)了DH-CuCo-P@NC/CC的電催化性能。

此外，實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果都證實(shí)了部分轉(zhuǎn)化的Cu摻雜CoP增強(qiáng)了Cu-COOH/Cu-CoP異質(zhì)結(jié)構(gòu)的OER本征活性，這可以歸因于Cu摻雜以及Cu-COOH與Cu-CoP異質(zhì)結(jié)構(gòu)之間的協(xié)同作用。

本工作為基于強(qiáng)化柯肯達(dá)爾效的納米粒子在碳層等固體介質(zhì)中的納米結(jié)構(gòu)調(diào)整提供了新的思路，也可用于電催化、多相催化等實(shí)際應(yīng)用。

Intensified Kirkendall Effect Assisted Construction of Double-Shell Hollow Cu-Doped CoP Nanoparticles Anchored by Carbon Arrays for Water Splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122295.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122295.

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