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?Angew.：雙活性位點的噻吩基共軛乙炔聚合物在堿性介質(zhì)中高效光電化學水還原

雖然共軛聚合物是在中性或酸性條件下進行光電化學析氫反應(yīng)（PEC HER）的理想材料，但是由于缺乏水分解位點，在堿性介質(zhì)中PEC HER的性能仍然很差。近日，德國德累斯頓理工大學馮新亮院士（通訊作者）等人報道了在共軛乙炔基聚合物（CAPs）中，將聚合物骨架從聚（二乙烯基噻吩[3, 2-b]噻吩）（pDET）切割為聚（2, 6-二乙烯基苯并[1, 2-b: 4, 5-b]二噻吩（pBDT）和聚（二乙烯基二噻吩[3, 2-b: 2′, 3′-d]噻吩）（pDTT）引入高效的水分解活性位點。

實驗結(jié)果表明，在電壓為0.3 V vs. RHE、pH=13下，生長在銅基底上的pDTT和pBDT的基準光電流密度分別為170 μA cm^-2和120 μA cm^-2，分別是pDET的4.2倍和3倍。

圖1. 商用Cu泡沫上CAPs的合成和表征

此外，結(jié)合密度泛函理論（DFT）計算和電化學操作共振拉曼光譜，作者提出了富電子Cβ聚對苯二甲酸丁二酯（pDTT）的外噻吩環(huán)是水分解的活性位點，而C-C鍵是析出氫氣的活性位點。

圖2. 0.1 M KOH中的光電化學HER性能

Thiophene-based Conjugated Acetylenic Polymers with Dual Active Sites for Efficient Co-Catalyst-free Photoelectrochemical Water Reduction in Alkaline Medium. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202104469.

https://doi.org/10.1002/anie.202104469.

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